介电弹性体发电机(DEG)是一类利用可变电容器原理,将自然界中的机械能转化为电能的新型发电装置。DEG具有高能量密度、结构灵活和柔性质轻等特点,不仅适合从低频率大应变(>50%)的人体运动中回收能量为便携设备供电,还适用于阵列式海洋发电等场景,是极具前景的新型供电技术。高发电性能的DEG器件依赖于兼具高介电常数、高击穿强度、高绝缘性以及高弹性、高断裂伸长率,低模量的DE材料,这对DE材料结构设计提出了严苛要求。在众多DEG用DE材料体系中,填充绝缘介电填料(如TiO2,BaTiO3等)的复合硅弹性体因兼具良好的力学与电学性能而被广泛研究。然而,弹性体和刚性填料之间固有的巨大模量差,使材料在大应变下易造成界面脱粘,进而产生空洞,因此这种复合材料的击穿强度往往随应变的增大而快速下降,这限制了发电性能的提高。可见,高性能DEG材料设计的重点与难点在于如何在保持其他优异性能的前提下进一步提高拉伸击穿强度(Ebs)。
针对以上问题,北京化工大学张立群院士团队田明教授、宁南英教授课题组在前期工作中,通过偶联剂设计等界面调控手段(J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 9524-9534;Nano Energy, 2022, 104, 107969),显著提高了填料-基体间的界面相互作用,已成功实现了复合材料在较高应变(300%面应变)下Ebs的提高与发电性能显著提升。
近期,北京化工大学张立群院士团队田明教授、宁南英教授课题组设计制备了一种极性“软质介电填料”,将其引入硅橡胶基体中,制备了一种在极高应变下(800%面应变)具有高拉伸击穿强度、高发电性能的新型DE材料。其设计思路如下,向甲基乙烯基硅胶(PMVS)基体中填充少量富含双键的液体极性橡胶,利用非极性硅胶与高极性软质填料组分间的分相实现有效界面极化,同时通过界面双键的共交联作用增强界面相互作用。通过调控液体极性橡胶的预交联程度,得到了模量略高于硅胶基体的极性橡胶相填料(即“软质介电填料”,GNBR)。当复合材料受到外力作用时,GNBR相能跟随硅胶基体一同形变。得益于填料-基体间的强界面相互作用以及GNBR填料拉伸可变形的独特优势,GNBR/PMVS复合材料能有效缓解应变下填料-基体界面处产生的应力集中效应,并避免界面缺陷的产生,因此在提高介电常数的同时显著提高了在800%面应变下材料的Ebs及发电性能。
图1 GNBR/PMVS复合材料的制备、相态以及GNBR填料的拉伸变形
图2 GNBR/PMVS复合材料的发电性能
图3高拉伸击穿性能的机理研究
该论文以题为“High Energy Harvesting Performances Silicone Elastomer via Filling Soft Dielectric with Stretching Deformability”发表在Advanced Materials上(Advanced Materials, 2023, DOI:10.1002adma.202300246),北京化工大学博士后江英杰为文章第一作者,北京化工大学田明教授、宁南英教授以及田晨晨博士后为共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金(No. 51525301)的支持。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202300246
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