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西安工业大学张红梨/西工程大杨杰 SPT:纳米纤维素插层的抗溶胀MXene纳滤膜用于抗生素废水高效净化
2022-10-26  来源:高分子科技

  抗生素是医疗废水中的主要污染物之一,具有固有的生物毒性和机体耐受性,对生态系统及人体健康带来巨大危害。近年来,针对抗生素废水的高效处理发展了多种方法,如生物处理、高级氧化法、吸附法和膜分离等。纳滤膜分离技术以其分离效率高、能耗低、操作简单、环境友好等优势,在抗生素废水处理方面具有广阔的应用前景。特别是随着二维纳米材料的兴起,以Ti3C2Tx(T= F,O、OH)为代表的过渡金属碳/氮化物(MXene)具有刚性的二维层状结构、高长径比和表面亲水性等特点,被视为膜分离领域具有前景的候选材料。然而,Ti3C2Tx表面高的亲水性促使水分子容易吸附到MXene纳米片层间,导致膜材料产生溶胀问题,这使得Ti3C2Tx MXene膜实际性能远低于理论预测。


  针对上述问题西安工业大学青年教师张红梨课题组将柔性、亲水的羧基化纤维素纳米纤维(CNFs)引入到Ti3C2Tx MXene纳米片层间,来提升膜层间通道结构的稳定性(图1)CNFs和Ti3C2Tx纳米片之间强烈的氢键可发挥“桥梁作用”,将相邻的Ti3C2Tx纳米片连接起来,有效地固定了层间距离,提升了Ti3C2Tx膜的抗溶胀性能;此外,CNFs的插入还可实现对Ti3C2Tx层间传输通道结构和界面的精细化调控,为分子的快速和选择性传输创造合适的开放间隙。该成果以“Nanocellulose-intercalated MXene NF Membrane with Enhanced Swelling Resistance for Highly Efficient Antibiotics Separation”为题发表在膜分离领域国际Top期刊Separation and Purification Technology上,西安工程大学校聘副教授杨杰为本文共同通讯作者


 图1 Ti3C2Tx/CNFs复合纳滤膜制备过程示意图 


图2 (a)膜的XRD结果;(b)膜的XPS全谱图;(cTi3C2Tx膜的高分辨XPS C1s谱图(dTi3C2Tx/CNFs复合膜的高分辨XPS C1s谱图 


图3(aTi3C2Tx膜和(b)Ti3C2Tx/CNFs膜SEM表面形貌;(cTi3C2Tx膜和(d)Ti3C2Tx/CNFs膜AFM表面粗糙度分析;(eTi3C2Tx膜和(f)Ti3C2Tx/CNFs膜SEM截面形貌;gTi3C2Tx/CNFs膜截面元素分布 


图4 膜对无机盐Na2SO4的分离性能(a)水通量(b)截留率;(c)膜的水接触角;(d)膜的Zeta电位变化


  通过优化Ti3C2Tx/CNFs的比例、调控复合膜的层间通道结构,所制备的Ti3C2Tx/CNFs膜对抗生素分子表现出高的截留率(对阿奇霉素截留率达到~99.0%)和水渗透通量(26.0 L m-2 h-1 bar-1)。并且,膜在错流过滤过程中连续工作76 h仍能保持高的选择性和水通量,表明其优异的抗溶胀性质。他们推断Ti3C2Tx/CNFs膜的分离机理除了孔道尺寸筛分、电荷作用外,还由于插入的CNFs具有良好的富集、吸附功能。超细互联纳米纤维网络结构的CNFs就像“天然水生植物”一样,通过吸附效应实现抗生素废水的天然净化。 


图5 膜对抗生素的分离性能(a)水通量(b)截留率;(cTi3C2Tx/CNFs膜与最近报道纳滤膜的性能比较;(d)膜对四环素分离性能的长期稳定性 


图6 (a)膜对四环素静态吸附前后的UV-vis;(b)Ti3C2Tx/CNFs膜在不同pH下对四环素的分离性能;(cTi3C2Tx/CNFs膜分离机理示意图


  论文信息:

  Hongli Zhang* Yiling Zheng, Hongwei Zhou, Shilin Zhu, Jie Yang*. Nanocellulose-intercalated MXene NF Membrane with Enhanced Swelling Resistance for Highly Efficient Antibiotics Separation. Separation and Purification Technology 2022, 122425

  https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122425 

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(责任编辑:xu)
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