四川大学张新星教授、西工大杨勇教授 AFM：具有动态物理网络的强韧化自修复弹性体

2022-10-21 来源：高分子科技

面向“双碳”目标的自修复弹性体因其使用寿命长、易回收等特性受到广泛关注，同时，高性能自修复弹性体也是航空航天、可穿戴电子领域亟需的关键材料。然而其室温自修复所需的柔性链段与高强度要求的刚性结构通常难以同时兼顾，如何协同实现高力学性能与优良的自修复效率仍是领域内的一大挑战。

近日，四川大学高分子材料工程国家重点实验室张新星教授和西北工业大学凝固技术国家重点实验室杨勇教授研究团队在《先进功能材料》上合作发表了题为“Cyclodextrin Nano-Assemblies Enabled Robust, Highly Stretchable, and Healable Elastomers with Dynamic Physical Network”的文章。合作团队在前期关于自修复材料设计、纳米材料自组装等领域工作(Adv. Mater. 2019, 1900042; ACS Nano 2020, 14, 7055; Nat. Commun. 2021, 1291; Small 2022, 18, 2104048; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 9858; Nat. Commun. 2017, 1559)基础上，提出动态多级结构设计策略，利用可逆氢键超分子网络、自组装聚集域和应力诱导可逆动态结晶相结构协同作用，突破自修复材料力学性能与自修复效率不能兼顾的难题。研究人员报道了一种基于环糊精纳米组装体构建具有动态物理网络的强韧化自修复弹性体的策略。在温和的水相条件下，β-环糊精和十二烷基硫酸钠分子组装形成纳米片结构。在聚氨酯基体中引入具有丰富表面羟基结构的环糊精组装纳米片，不仅可以在体系中形成多重界面氢键，而且由于纳米限位效应，可诱导可逆物理结晶网络的形成。动态结晶网络在拉伸-回复循环作用下的形成与解离，巧妙地平衡了自修复与力学增强之间的矛盾。

图1. 环糊精组装体的合成及动态物理网络设计

图2 动态可逆网络及界面氢键表征

与现有的纳米增强自修复材料相比，具有多重氢键作用的超分子组装环糊精纳米片使复合材料具有优秀的自愈能力。在拉伸作用下，界面超分子相互作用和纳米限位效应诱导结晶相的生成赋予材料优异的力学性能；撤去外力后大分子链段重排，结晶相解离使材料再次具有修复潜力。本文提出的协同动态网络，既有效实现了机械增强，又解决了自愈性能与高机械强度之间的矛盾。所制备的纳米复合材料具有优异的拉伸强度（40.5 MPa）、超强韧性(274.7 MJ m^-3)、高伸长率(1696 %)，以及理想的修复效率(95.5 %)。该材料为适用于工程应用（如人工肌肉、可修复机器人）的强韧化自修复弹性体材料的开发提供了一种新的途径。

图3.可逆应力诱导结晶相关表征

图4. 材料的力学性能与自修复性能

本研究工作得到国家自然科学基金（52173112，51873123）、四川省杰出青年科学基金（2021JDJQ0017）和四川大学高分子国重室开放课题（sklpme2022-4-05）的资金支持。西北工业大学材料学院硕士研究生李思佳和四川大学高分子研究所博士生刘纪泽作为共同一作。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202210441

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（责任编辑：xu）

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