水凝胶传感器在生物电子、储能和智能穿戴等领域展现出广阔的应用前景。然而,传统水凝胶传感器普遍存在力学性能差、制备复杂且能耗高的局限。此外,水凝胶的高含水量使其易在室温下失水,缩短使用寿命。在低温环境中,水凝胶内部自由水更易冻结,显著降低其导电性,进一步限制了传感器在复杂环境下的稳定运行。
近日,西华师范大学刘琦课题组报道了一种无引发剂太阳能光聚合策略快速制备兼具优异的功能性与环境耐受性水凝胶传感器(DES-PAMPS@CN)。该策略以氯化胆碱(ChCl)/甘油组成的深共晶溶剂(DES)和石墨相氮化碳(g-C?N?)作为双光活性组分,在可见光照射下触发活性单体快速聚合,构建了兼具共价交联、多重氢键与链缠结的分级网络(图1)。所得水凝胶在宽温域内表现出高机械性能、本征离子导电性及抗疲劳特性;可耐受扭曲、穿刺等复杂外力,并有效实时监测人体运动。当DES-PAMPS@CN废弃时,可经溶剂高效分离并提取DES;其含g-C?N?的聚合物基质可转化为水修复材料,实现对水中有机污染物快速降解。
图1.(a)DES-PAMPS@CN设计制备流程图.(b)DES-PAMPS@CN内部结构及多种相互作用示意图
该工作系统地研究了双光学活性组分ChCl与g-C3N4在太阳光触发下的聚合反应机理。ChCl在酸性条件下经可见光照射能够产生?OH,并引发聚合反应。其可能的机理为,在酸性条件下,质子化的ChCl吸收可见光子,促进电荷重新分布并生成氯自由基,并转化为?OH。此外,带电的功能基团通过静电相互作用稳定自由基,延长其反应性。产生的活性自由基攻击单体中的双键,引发链式增长。另一方面,单一的g-C3N4作为一种光催化剂,在太阳光下也可以产生?OH。由此,通过ChCl与g-C3N4的协效作用显著提高了DES-PAMPS@CN的光聚合速率。
在DES-PAMPS@CN使用期间内,通过g-C3N4形成的原位缠结、稀疏共价键和丰富的氢键,共同增强了体系的机械性能。DES-PAMPS@CN作为压力传感器表现出稳定的力学性能、高导电率和抗冻能力(图2)。当DES-PAMPS@CN废弃时,可经溶剂提取并回收DES;其聚合物基质可用于降解水中污染物,且该基质还可以实现多次收集并再利用,显示出优异的综合性能(图3)。
图2. DES-PAMPS@CN稳定的机械性能、优秀的抗冻能力和导电性
图3. DES-PAMPS@CN废弃物作为水修复材料的应用及DES-PAMPS@CN传感器的综合性能
以上研究成果近期以“Initiatorless Solar-Photopolymerized Heterostructured Hydrogel with High Performance, Environmental Adaptability, and Recyclability”为题发表于《Chemical Engineering Journal》。西华师范大学化学化工学院硕士研究生王程浩为论文第一作者,西华师范大学刘琦副教授和黄驰博士为该论文的通讯作者。该工作得到了四川省高校绿色催化重点实验室开放项目(LYJ2401)和西华师范大学研究基金(No.18Q028和24KE026)对该工作的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.164389
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