浙理工钟齐团队《Green Chem.》：构建基于复合纳米凝胶薄膜的析氢体系以实现水分自采集和高效光利用

2021-10-15 来源：高分子科技

由于全球能源短缺和环境问题加剧，诸如氢气等清洁能源的制备和利用日益受到研究者的关注。利用光解水产氢是获取清洁能源的绿色途径之一。g-C₃N₄因其具有可见光响应的特性而广泛用于光催化析氢、废水处理、有机合成等领域。然而，无机g-C₃N₄纳米片在水中极易团聚，导致自身比表面积的降低而抑制光催化反应的进行。此外，g-C₃N₄纳米片的光催化仅限于水环境且对光的利用率不高，这都严重阻碍了光解水产氢的实际应用。因此，提高g-C₃N₄纳米片的光利用率和拓展使用环境是实现g-C₃N₄光解水产氢应用的关键所在。

在前期研究中，钟齐副教授团队和西北工业大学王维佳副教授团队在光催化剂g-C₃N₄上负载Pt原子改性制得g-C₃N₄/Pt纳米片后，将g-C₃N₄/Pt纳米片、丙烯酰胺类（NIPAM）温敏聚合物与海藻酸钙结合制备了具有互穿网络结构（IPN）的复合水凝胶。利用水凝胶的亲水特性，实现了水分的存储和在无水环境下光解水产氢。该研究不仅解决了g-C₃N₄/Pt纳米片的团聚和水分供给问题，借助水凝胶对入射光的多重散射，光催化效率提升30%。相关研究成果已发表于Journal of Materials Chemistry A（2020, 8, 23812-23819）。

但是，在前期研究中亦发现，仍有近60%的入射光（450 nm）未被吸收，光利用率仍有提升的潜力；且水凝胶虽具有储水性，但是对于水分的吸收能力尚有待进一步提高。针对存在的问题，钟齐副教授团队提出将g-C₃N₄/Pt纳米片掺杂于丙烯酸酯类（MEO₂MA和OEGMA₃₀₀）纳米凝胶微球中（图1），构建具有高表面积的复合纳米凝胶载体实现水分自采集（图2）；利用入射光在纳米复合凝胶薄膜中的多重散射效应，其光催化速率（4997 μmol h^-1 g^-1）较g-C₃N₄/Pt纳米片提升173%（图3），实现了析氢体系的水分采集-光解水产氢的可持续循环（图4）。

图1. (a) P(MEO₂MA-co-OEGMA₃₀₀) 纳米凝胶和(b) P(MEO₂MA-co-OEGMA₃₀₀)/g-C₃N₄/Pt 复合纳米凝胶的SEM图；(c) P(MEO₂MA-co-OEGMA₃₀₀) 纳米凝胶和(d) hybrid P(MEO₂MA-co-OEGMA₃₀₀)/g-C₃N₄/Pt复合纳米凝胶的TEM图。

图2. (a) P(MEO₂MA-co-OEGMA₃₀₀) 水凝胶和 (b) P(MEO₂MA-co-OEGMA₃₀₀) 复合纳米凝胶膜暴露在RH = 60% 的环境中不同时长后的ATR-FTIR谱图（0 h: 深绿, 0.5 h: 橙色, 1 h: 蓝色, 2 h: 红色）。

图3. (a)复合纳米凝胶膜的光催化装置图；(b)析氢曲线；(c)析氢速率；(d)复合纳米凝胶膜的循环析氢曲线。

图4. 复合纳米凝胶膜的制备和光催化反应示意图。

相关研究成果以“Hydrogen Evolution System Based on Hybrid Nanogel Films with Capabilities of Spontaneous Moisture Collection and High Light Harvesting”为题，发表于Green Chemistry（DOI: org/10.1039/D1GC03322K）。
论文的第一作者为浙江理工大学博士研究生胡能，通讯作者为钟齐副教授，共同通讯作者为西北工业大学王维佳副教授与青岛大学谭业强教授。该课题研究获得了国家自然科学基金（项目批准号：52173087，51403186和51611130312）和浙江省自然科学基金（项目批准号：LY21E030022）的资助。

原文链接：https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/GC/D1GC03322K

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（责任编辑：xu）

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