高强度、高延展性的室温自修复材料在国防军工、电子皮肤、人工肌肉等领域具有广泛的应用前景。现有研究大多通过动态键可逆交联实现材料自修复，提高功能器件的可靠性和耐久性。但非共价键结合力弱，导致自修复材料强度较低，极大限制了其应用领域，如何制备兼具优异机械强度和高修复效率的柔性材料仍然是材料科学领域的重大挑战。

图1 软骨启发的非共价键组装强韧化自修复材料设计策略

  近日，四川大学张新星教授团队基于非共价键驱动二维WS₂纳米片在水性聚氨酯（PU）中组装，构筑仿软骨胶原纤维的交织网络结构，利用高密度氢键在界面处的聚集效应制备高强自修复材料（图1）。研究者通过二维单分子层和天然多酚芳香结构间的疏水相互作用，将WS₂剥离成单层或少层纳米片，利用WS2纳米片上络合的单宁酸多羟基结构与PU基体间的强氢键相互作用，构筑纳米组装网络及高密度界面氢键，制备了拉伸强度达52.3 MPa，断裂韧性282.7 MJ·m^–3，断裂伸长率1020.8%，修复效率80-100%的室温自修复材料（图2），远高于现有自修复材料。采用变温红外光谱、界面结合能模拟、原位拉伸/小角x射线散射等表征计算了氢键网络的断裂重构及其界面增强机理。

图2 WS₂组装纳米网络(a)，界面结合能计算(b)，及性能对比 (c)

  通过这种仿软骨编织结构及界面超分子网络设计策略，有望制备力学性能媲美工程塑料，同时兼具优异自修复性能的高性能新材料，为航空航天、可穿戴电子等领域柔性器件的安全可靠运行提供关键材料。

  上述工作以“Ultrarobust, tough and highly stretchable self-healing materials based on cartilage-inspired noncovalent assembly nanostructure”为题近期发表在Nature Communications (2021, 12, 1291)上。论文第一作者为四川大学高分子研究所博士生王宇嫣，通讯作者为高分子材料工程国家重点实验室（四川大学）张新星教授。本研究工作得到国家自然科学基金（51873123, 51673121）和国家重点研发计划（2020YFC1909500）的资助。

  论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-21577-7