离子凝胶由三维聚合物网络与离子液体复合而成，兼具离子液体的高离子电导率与固体聚合物的结构完整性，在离子皮肤、软体机器人和柔性电子等领域具有广阔的应用前景。然而，离子液体的引入在增强导电性的同时，也会破坏聚合物链间的相互作用，对聚合物基底产生增塑效应，导致材料的流动转变温度（T_f）显著下降。由于热稳定性的下降导致其难以满足实际应用要求，应用场景受到限制。如何从根本上抑制离子液体诱导的聚合物网络热软化，是离子凝胶领域亟待突破的关键瓶颈。

  针对这一长期挑战，山东大学王旭教授团队提出采用一种“超分子错配”策略，通过构建结合了不匹配超分子扩链剂与软段的聚氨酯网络，并随后引入离子液体，成功制备出一种聚氨酯基离子凝胶（PUMH-IG），所制备的离子凝胶流动转变温度大幅提升至151°C，可应用温域接近200°C。该离子凝胶同时展现出优异的拉伸韧性、自修复能力、宽温域稳定的传感性能以及出色的环境可靠性。

  2026年5月13日，该研究工作以“Supramolecular Mismatch Elevates the Flow Transition Temperature of Ionogels”为题发表在《Advanced Materials》上。

  错配超分子作用提高离子凝胶热稳定性的示意图。向离子凝胶中引入错配超分子作用，实现分级能量耗散和高温条件下增强内部摩擦，延迟流动转变，提高其流动转变温度，提升离子凝胶的热稳定性。

  流变结果分析表明PUMH-IG的T_f远远高于PUM-IG和PUH-IG。作者通过对PUM-IG，PUH-IG和PUMH-IG的损耗模量和耗散能进行分析，表明了PUMH-IG具有更为优异的高温内摩擦力和耗散能力，证实了PUMH-IG的热稳定性源于分子内部的错配超分子作用。

  为验证错配超分子作用在离子凝胶中的普适性，向错配聚氨酯体系中引入了另外两种离子液体，结果表明错配离子凝胶均具有更为优异的稳定性。因部分离子凝胶出现离子液体泄漏现象，经理论计算验证，作者为聚氨酯基离子凝胶的分子设计提出了建议：应选用具有适当动态结合-解离能力的离子液体与聚氨酯弹性体复合，结合能过大会严重破坏聚氨酯网络进而发生离子液体泄漏现象。

  进一步的传感应用研究表明，PUMH-IG表现出优异稳定的传感能力，具有灵敏度高，响应速度快和长期耐久性的特点，同时实现了在高低温下（-20°C和100°C）稳定传送传感信号。此外，在不同温度下储存30天质量几乎不变，表明该离子凝胶具有出色的环境稳定性。

  综上所述，本研究首次将“超分子错配”概念应用于离子凝胶设计，成功解决了离子液体诱导聚合物网络热软化这一长期挑战。通过构建错配的聚氨酯网络，所制备的离子凝胶实现了流动转变温度的大幅提升（151°C）和超宽的应用温区（接近200°C），同时兼具高韧性、自愈合、可回收以及稳定的传感性能。这项工作不仅为高性能离子凝胶的分子设计提供了全新范式，也为极端环境下的软电子、智能传感和人机交互等应用提供了可靠的候选材料。

  原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.73377