东华大学廖耀祖教授、张卫懿研究员团队报道一种由溶剂切换驱动的分子编织方法，以三(2-氨基乙基)胺（TREN）作为动态缝合单元，实现COF纳米片的可逆解组装与重构，构筑出高强度、低缺陷的COF气体分离膜。
2026年4月26日，该研究成果以Solvent-switch-driven covalent organic framework nanosheets for ultra-robust and recyclable gas separation membrane为题发表于《Nature Communications》上。
面向碳捕集与氢能提纯等关键低碳分离过程，膜分离技术因其高效、节能的特点被视为核心解决方案之一。然而，传统高分子分离膜普遍受到Robeson上限的限制，难以同时实现高气体渗透通量与高选择性分离性能之间的协同优化。共价有机框架（COFs）材料具有周期性有序孔道结构、孔径可精确调控以及优异的化学与热稳定性，被认为是构筑下一代高性能分离膜的理想基元。然而，现有COF膜多依赖较弱的层间相互作用实现组装，导致膜结构疏松、力学性能较差且成膜过程中易产生缺陷，从而显著削弱其实际气体分离效率与长期运行稳定性。
围绕这一问题，研究基于动态共价化学构建调控体系：在水相中引入TREN，通过转胺反应使COF纳米片发生解离；随后切换至甲醇环境，在热力学驱动下重新组装。过程中，TREN与COF边缘醛基形成可逆亚胺键，起到“分子缝线”作用，促进片层间连接与结构修复，最终形成致密且有序的层状膜结构 (图1示)。
Fig. 1: Schematic illustration of the reconstruction of the CONs and COF membrane.
结构表征结果显示，编织后的COF膜堆叠更加规整，表面致密均一。力学测试表明，其杨氏模量达到19.68 GPa，相比传统COF膜提升近三个数量级，同时保持一定柔韧性。由动态“编织”纳米片构筑的共价有机框架（COF）膜展现出优异的可回收性能。在经历三次循环回收后，其分离性能仍可保持在90%以上 （图2示）。在H2/CO2分离中，该膜表现出良好筛分能力，氢气渗透性能超过1000 Barrer，选择性最高达113，突破Robeson上限，并在6 bar条件下保持稳定运行。
Fig. 2 Recyclability of COF membrane.
该工作依托溶剂切换与动态分子编织协同策略，从结构设计层面克服了传统COF膜力学薄弱、结构缺陷严重的短板，为高性能COF分离膜的结构调控与性能优化提供了通用化设计思路，也为多孔框架膜材料在工业气体分离领域的应用奠定了理论与实验基础。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-27213-9
