近年来，高强韧水凝胶凭借优异的粘弹性、高韧性以及自修复能力，在软体机器人、可穿戴电子器件及组织工程等领域展现出巨大的应用潜力。然而，现有的力学研究大多局限于简单的单轴拉伸。在实际服役环境中，软材料往往承受着更为复杂的多轴变形。

  近日，中国科学技术大学李薛宇教授与崔昆朋教授团队在《Macromolecules》上发表了题为“Multiaxial Stress Relaxation of Dually Cross-Linked Tough Polyampholyte Gel”的研究论文。针对含化学交联与强离子键物理交联的聚两性电解质（PA）水凝胶，团队系统考察了其在单轴、平面和等双轴变形模式下的应力松弛行为。利用实验室自主开发双轴拉伸设备，团队获取了不同变形模式下的大量应力松弛数据，并引入加速断裂参数m定量描述离子键在应变下的加速断裂过程。

  研究发现，离子键的断裂动力学呈现出损伤各向异性：在变形过程中，单轴拉伸时链段侧向收缩自由度大，易造成更明显的局部应力集中，离子键断裂速率最快；等双轴拉伸时网络受多向约束，这种应力集中相对缓解，断裂最为“迟缓”，这一规律通过加速断裂参数m _Uniaxail > m _Planar > m _Equibiaxial得到定量描述（图1）。基于上述发现，团队在单轴本构模型工作（Extreme Mechanics Letters, 2021, 43; Soft Matter, 2021, 17, 4161-4169）的基础上，进一步构建了适用于多轴拉伸的瞬态网络本构模型，将总应力解耦为化学网络、残存物理键和重组物理键三部分贡献，根据拟合参数可以预测凝胶在复杂多轴状态下的非线性松弛过程。区别于以往局限于单轴测试的研究，该工作系统考察了多轴变形模式下的应力松弛行为，从“损伤各向异性”这一视角揭示了强物理交联的解离动力学，为设计在复杂载荷下长期服役的柔性致动器、人工软骨等先进软材料提供了研究思路。

图1 双交联PA水凝胶的网络结构示意图；单轴、平面和等双轴拉伸示意图；λ_x = 1.30时三种拉伸模式下的应力松弛曲线及模型拟合结果；加速断裂参数m随变形的演化情况

  该论文第一作者为化材院高分子系博士生何恺凝，通讯作者为李薛宇教授和崔昆朋教授，研究得到国家自然科学基金的支持。

  链接地址：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.6c00198