质子化调控链段运动性的设计策略，通过酸化、冻融与盐析协同作用，抑制氢键过早形成并构筑均一网络结构，成功制备兼具高强度、高延展性与超高韧性的各向同性PVA水凝胶。该材料拉伸强度达29.5 MPa、伸长率2683%、韧性424 MJ m?3，为高性能软材料与软体机器人应用提供新思路。

  水凝胶因其高含水、柔软与生物相容性，在组织工程、可拉伸生物电子与软体机器人等领域具有广阔应用前景。然而，同时实现各向同性的高强度、高延展与高韧性始终极具挑战：许多强韧化方案往往依赖机械训练、定向冻结或溶剂交换等过程，容易引入宏观/微观各向异性，或只能提升其中一两项指标而难以兼顾。当水凝胶承受弯曲、扭转与拉伸等多向耦合载荷时，这种结构各向异性容易诱发链间脱粘与裂纹扩展，从而导致早期失效。因此，如何在保持力学各向同性的前提下，同时实现高拉伸强度、高断裂伸长率与高韧性，成为当前水凝胶研究领域亟待突破的关键科学问题。

  针对这一挑战，加州大学洛杉矶分校贺曦敏教授团队与宾夕法尼亚州立大学Adri van Duin教授合作，提出了一种基于“质子化调控链段运动性”的创新策略。

  2026年2月18日，该研究以“Harnessing Chain Mobility via Protonation for Tough and Isotropic Hydrogel”为题发表于《Advanced Materials》。

  在传统PVA水凝胶形成过程中，聚合物链间的氢键往往在早期迅速建立，这虽然能够稳定结构，却同时限制了链段的重新排布空间，导致网络内部存在不均匀区域。研究团队提出，通过酸处理对PVA链段进行可逆质子化，可以暂时削弱氢键作用，让链条在凝胶化初期拥有更高的自由度，先让链段充分重排，形成均一网络，再通过后续处理将结构固定下来。基于这一理念，团队发展了“酸化—冻融—盐析”的加工路径。其中，酸化处理调控链段质子化状态，抑制过早氢键形成；冻融循环诱导形成基础凝胶网络；盐析处理强化链间相互作用并形成稳定的结晶物理交联。这一多阶段过程使得分子取向与网络结构能够逐步优化，从分子尺度到宏观结构实现协同强化。

图1 设计理念与制备流程。

  该方法无需引入额外的取向训练或复杂结构设计，即可构建兼具高强度与高韧性的各向同性水凝胶体系。得益于这一多阶段调控策略，所制备的PVA水凝胶展现出卓越的综合力学性能：其拉伸强度达到29.5 MPa，断裂伸长率高达2683%，韧性达到424 MJ m?3，不仅刷新了各向同性水凝胶的韧性纪录，甚至在部分指标上超越了多数各向异性水凝胶在强化方向上的表现。除了力学性能的突破，这一策略还具有明显的通用潜力，可拓展至明胶等含可质子化官能团聚合物。研究团队认为，这类高强韧水凝胶有望在软体机器人结构层、可穿戴电子基底以及组织工程支架等方向发挥重要作用。

图2PVA水凝胶的力学性能。

图3PVA二聚体在中性和酸性环境中的结构特征和氢键情况。

图4 增韧机理和微观结构。

图5 功能展示与应用潜力。

  原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202517407