可充电水系锌电池因其可靠的安全性、环境友好性和丰富的资源可用性而成为储能系统中有前途的候选者。由于过渡金属氧化物和有机材料成本高、制造工艺复杂而推动人们探索其他可持续替代的正极材料，以满足储能技术需求。硫元素因其具有高的理论容量（1672 mAh g^?1）和较高的资源丰富度而成为金属电池中正极材料的理想选择。水系锌硫电池固有的高安全性和低成本性促使在硫基电池中脱颖而出。然而，硫正极氧化还原动力学缓慢、负极稳定性不足等挑战依然存在。

  基于此，东华大学朱美芳院士/徐桂银教授团队通过引入低成本的丙二醇甲醚（PM）作为助溶剂和碘化锌（ZnI₂）作为添加剂调节电解质网络结构以构建稳定的锌负极并促进硫正极转化动力学。该工作以“Engineering Electrolyte Network Structure for Improved Kinetics and Dendrite Suppression in Zn‐S Batteries”为题发表在Angewandte Chemie International Edition期刊上。

图3. 锌负极的动力学和稳定性

图6. 全电池的电化学性能

  为了证明PM和ZnI₂的协同作用对锌硫电池的性能提升的优异效果，在1 A g^?1的电流密度下测试了四种电解质的循环稳定性（图 S30）。Z/W/PM/I电解质组装的电池能够在100次循环中保持1000 mAh g^?1的容量。Z/W/I电解质表现出显著衰减，而其他两种电解质几乎没有容量。此外，在Z/W/PM/I电解质中进行小电流电化学活化后，锌硫电池在3 A g^?1的电流密度下表现出长达1200次稳定循环。它提供了480 mAh g^?1的容量，容量保持率为70%（图 5i）。

  他们已经成功展示了一种结合了低成本和卓越性能的水性锌硫电池。这一成果就是通过战略性地引入碘源（ZnI₂）和添加助溶剂（PM）来实现的。通过非原位电化学、光谱表征以及电化学性能测试，该工作证实了PM和ZnI₂的协同作用促进了硫阴极的转化动力学并构建了稳定的锌负极界面。助溶剂PM中羟基引起的偶极矩变化有效地促进了更多的电子从锌负极向电解质中转移，且促进了阴离子（OTF^?）的分解，形成稳定的SEI。同时，PM调节了Zn²⁺的溶剂化结构，稳定了电解质中自由水分子的同时，促进了配体中水分子的脱溶，从而提高了Zn²⁺的传输动力学和界面相容性。此外，PM作为电子供体参与了可逆I?/I??反应，协同促进了硫阴极的动力学。组装的水性锌硫电池可以在0.2 A g^?1下提供1456 mAh g^?1的高容量和471.8 Wh kg^?1的高能量密度，在3 A g^?1的电流密度下具有超过1200次的稳定循环。该研究为开发高性能、低成本的水系锌硫电池体系开辟了一条途径，推动锌硫电池的应用与发展。

  原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202422047