水凝胶由于其优异的适应性和柔韧性，在组织工程、软机器人、可穿戴电子等领域具有巨大的应用前景。而传统水凝胶机械强度较弱，严重限制了水凝胶作为承载材料的应用。近年来，研究人员开发了多种策略以获得高强韧水凝胶，但这类水凝胶往往面临着复杂水环境中力学稳定性较差的问题。此外，水凝胶在空气环境中长期使用，不可避免地存在脱水问题，导致材料变脆而无法继续使用。因而，开发高强韧且能适应复杂环境的水凝胶材料目前仍存在较大挑战。
东华大学武培怡/侯磊研究团队前期围绕聚合物材料的强韧化开展了一些工作：基于氢键调控策略构筑了高强韧甲基纤维素/聚甲基丙烯酸超分子类塑性水凝胶，并以此为基础制得兼具高强高模和水塑任意成形的“绿色”塑料（Adv. Mater. 2022, 34, 2201065）；通过在合适的弹性体基质中引入具有协同效应的锂键和氢键，构筑了兼有高机械性能、高离子电导率和鲜艳结构色的光子晶体离子弹性体（Adv. Mater. 2023, 35, 2211342）。
图1. PVA/PMEA复合材料的制备
高强韧PVA/PMEA水凝胶主要基于单体诱导的微相分离和热退火工艺构筑：（1）将PVA溶解在DMSO和DMF组成的混合溶剂中，通过慢速降温形成PVA/DMSO/DMF有机凝胶；（2）将有机凝胶浸泡入丙烯酸甲氧基乙酯（MEA）中进行溶剂置换，产生相分离结构，并将MEA原位聚合形成PMEA以“锁”住相分离结；（3）在100 oC和10 MPa的条件下进行退火处理，进一步提高PVA网络的结晶度。在水中溶胀平衡后，即得到PVA/PMEA水凝胶。
借助纳米相分离结构中的柔性富PMEA相，PVA/PMEA水凝胶在风干后依然保持良好的拉伸率，同时机械性能大幅提升，断裂应力提高至65.4 MPa，韧性高达430.9 MJ m-3。此外，PVA/PMEA在高强韧水凝胶和塑料之间的切换高度可逆，表明了该材料优异的环境自适应性。
以上研究成果以“Amphibious Polymer Materials with High Strength and Superb Toughness in Various Aquatic and Atmospheric Environments”为题发表在《Advanced Materials》上，论文的第一作者为东华大学化学与化工学院硕士研究生万洪博，通讯作者为武培怡教授和侯磊副研究员。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307290
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