近日，浙江大学生物系统工程与食品科学学院傅迎春、应义斌教授团队（IBE）与浙江大学高分子科学与工程学系高超教授团队合作，在NATURE子刊（Nature Communications）上发表研究论文“Sub-second ultrafast yet programmable wet-chemical synthesis”（图1）。

图1

  简便易操作的纳米材料宏观组装体器件在农业信息感知、医学诊断和新能源等领域极具前景，合成是其中关键及前沿方向之一。常规采用体相溶液加热策略促进纳米材料在基底的原位生长以实现制备，但由于体相加热具有温度低、升/降温速率慢、热场难调控等特点，现有方法存在合成时间长、消耗大、可控性差、器件性能不稳定等问题。为此，该研究提出了一种革新的“湿界面焦耳热”（wet-interfacial Joule heating，WIJH）策略，实现了亚秒级超快且可编程的湿化学合成。

工作亮点：

  （1）提出了“湿界面焦耳热”策略（图2），阐明了新的“限域界面加热”机理（图3）。设计了石墨烯膜（GF）基底+薄层前驱体溶液的“湿界面”反应体系，利用超快焦耳热效应调制湿界面的蒸发行为，结合（焦耳热）高温与（蒸发）浓缩双重效应，协同加速并控制纳米材料在基底表面的原位形成：膜表面焦耳热高温直接诱导初期成核；溶剂受热大量蒸发，前驱体剧烈浓缩诱导成核爆发；持续蒸发提高前驱体浓度，膜界面高温主导颗粒的快速生长与结构转变。

  （2）实现了多类材料的超高效合成（图5），如金属有机框架（MOFs）、共价有机框架、金属、金属氧化物及硫化物等。以MOFs合成为例，与现有体相加热方法对比，WIJH结晶速率最高提升10⁵倍，能源消耗及前驱体浓度分别低至10^-6和10^-2倍（图2h）；实现了纳米材料成核、生长过程的控制（图4），可通过设定电流程序，调制基底表面纳米颗粒的数量（晶体密度增加60余倍）、尺寸（54纳米至1.65微米）及形貌（单分散颗粒与致密共生膜）等。

图6 HKUST-1/GF对CO₂的吸附-脱附应用。（a）示意图；（b）吸附CO₂性能；（c）焦耳热控制CO₂的脱附；（d）吸附-脱附循环效率。

  原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-40737-5