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复旦大学生物大分子课题组 ACS Macro Lett.:再生丝素蛋白“液-液”相分离溶液的剪切固化机制
2023-08-17  来源:高分子科技

  仿生纺丝技术致力于通过模拟动物吐丝过程,达到以极低能耗制备高性能纤维的目的,然而目前的仿生纺丝技术在固化机制上与动物吐丝有本质差异。动物吐丝过程中,丝蛋白水溶液在流动过程中受到外力作用发生构象转变从而固化成纤,现有的仿生纺丝技术则必须依靠化学物质和蒸发浓缩等来诱导蛋白质构象转变。如何在体外模拟天然纺丝原液的固化特性一直是仿生纺丝领域的重大挑战之一。



  天然纺丝原液中,丝蛋白以“液-液”相分离的形式存在,这一过程使得丝腺体原液兼具高浓度和良好的流动性。基于此,复旦大学高分子科学系生物大分子课题组通过构建再生丝素蛋白的“液-液”相分离溶液,成功模拟了天然纺丝原液的 “剪切固化”特性。本研究所制备的相分离溶液在较低浓度下(约为3 %wt)即可形成纤维,这一浓度远低于文献所报道的高浓度(一般大于10 %wt)仿生成纤,并进一步阐明了此类“液-液”相分离溶液的剪切敏感性为其自身属性,且由分子链内/分子链间氢键作用所决定,与浓度和化学环境等并无明确的关联。文章以“Bridging Biocondensation and Biomimetic Fibrillation by Regulating Intra- and Interchain Hydrogen Bonds in Artificial Biomacromolecular Condensates”发表在ACS Macro Letters上(ACS Macro Lett. 2023, 12, 7, 888–893),第一作者是硕士生洪佳婵,邵正中教授和林沁睿博士为本文共同通讯作者;研究得到了国家自然科学基金委的支持。 


  此工作是团队近期关于动物吐丝机制和仿生纺丝技术相关研究的最新进展之一。在动物丝的形成过程中,丝腺体原液的液-固转变涉及多个步骤,涉及分子取向和构象转变的关键机制目前尚不明确,并且由于技术所限,无法通过原位实验直接对丝腺体原液进行表征。而人工“液-液”相分离溶液不仅可以在体外直接原位观察液-固转变过程,还能进一步通过设计来探讨特定作用在动物丝形成过程中所扮演的角色。基于此,人工“液-液”相分离溶液有望作为研究动物丝形成过程的模型系统,以提升现有对动物吐丝机制的认识。


  原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmacrolett.3c00172
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