中山大学郭宏磊课题组等《Chem. Mater.》：高强度、水下黏附和应变传感疏水水凝胶材料

2023-07-26 来源：高分子科技

合成疏水水凝胶由于其较强的力学性能和抗溶胀性能在软机器人、3D打印、组织修复等方面具有广泛的应用前景。然而疏水水凝胶中较大的疏水聚集区域不但影响凝胶的透明性，而且还会使凝胶在拉伸过程中产生较大的回滞和残余应变，阻碍疏水水凝胶的实际应用。

针对这一问题，中山大学化工学院郭宏磊副教授课题组在疏水凝胶的制备阶段在主链上通过引入少量的静电相互作用制备了系列具有高强度导电疏水水凝胶材料。通过在疏水水凝胶中引入静电作用能够有效抑制形成较大的疏水聚集区域，同时还赋予了其良好的透明性和韧性，以及空气和水下表现出的稳定的黏附性能和优异的应变传感性能。该类型水凝胶材料有望应用于可穿戴设备、柔性传感器等多个领域。

图1. 利用疏水和静电协同作用制备具有高强度、黏附性和导电性的水凝胶材料

疏水水凝胶通常在有机溶剂聚合并通过溶剂交换制备得到。然而传统的疏水凝胶在水中会形成一层致密的疏水层，溶剂交换过程极为缓慢。本研究中，引入少量静电作用后的疏水水凝胶表现出较快的溶剂交换过程，溶剂交换平衡后不但体积收缩同时还呈现出高度的透明性。这一现象主要归因于凝胶表面的疏水层中存在着无规分布的亲水的电解质单元区域，这些静电作用区域有利于加快溶剂交换速率。

图2. (a) 疏水凝胶的制备过程中的溶胀行为

图3.水凝胶的拉伸性能对比

本研究中所制备的疏水型p(EA-co-DAC)/STPP水凝胶表现出了优异的力学性能，其韧性远超过均聚的pEA 和pDAC/STPP水凝胶，这主要归因于凝胶中同时存在的疏水和静电协同作用。

图4.水凝胶的低回滞和自恢复性能

由于静电作用的引入抑制了疏水作用区域的聚集，p(EA-co-DAC)/STPP水凝胶在拉伸过程中的回滞显著减小，同时该水凝胶表现出更快的自恢复性能和良好的循环稳定性。通过流变测试中的盐-时等效方法对p(EA-co-DAC)/STPP 水凝胶的研究发现，该水凝胶快速的自恢复来源于其较短的静电作用松弛时间（<0.026 s）和相对较小的疏水相区尺寸。

图5.水凝胶的空气和水下黏附以及传感应用

作者在之前研究中发现，p(EA-co-DAC)/STPP 在空气下具有较强的黏附性能，在本工作中，作者发现该水凝胶的黏附同样能应用于水下环境，其水下黏附强度最高可达55 kPa。同时由于该水凝胶具有较好的导电性（0.2 S/m），其表现出优异的拉伸应变响应性，在较大的应变区间下（300-500%）GF值最大可达6.88。这一特性使得疏水水凝胶在空气和水下的手指运动等运动检测中都表现出了良好的传感性能。

图6.不同疏水水凝胶的力学性能，导电性能和自恢复性能

在疏水凝胶主链中引入静电作用的制备方法还具有普适性。该类疏水水凝胶的高强度来源于疏水水凝胶本身，而静电作用的引入赋予其凝胶高强度，水下黏附和导电性和快速自恢复等性能。

通过调控疏水水凝胶中的相结构尺寸制备的疏水水凝胶材料具有较高的透光率、力学性能和较低的回滞损耗、空气和水下粘接以及应变传感性能。本研究中提出了利用静电作用抑制疏水作用的聚集同时赋予其粘附性和导电性，未来有望拓展疏水水凝胶材料在可穿戴器件、生物医药、组织工程等多个领域中的应用。

相关研究成果以“Tough hydrophobic hydrogels for monitoring human moderate motions in both air and underwater environments”为题发表在《Chemistry of Materials》上。文章第一作者为是澳门大学博士生黄广（原中山大学硕士研究生），中山大学郭宏磊，孟国哲和澳门大学张平为论文的通讯作者。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.3c00867

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（责任编辑：xu）

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