随着“碳达峰,碳中和”成为全球共识,储能产业的市场发展潜力巨大,亟需发展具有高比能的下一代电池技术。以锂金属作为负极的锂金属电池因其高能量密度优势,成为最有希望的候选者。然而,由于商用有机电解质具有挥发性和易燃性的特征,电池运行过程中极易引发一系列安全问题。本团队前期研究证明利用高机械强度和安全性的固态电解质替代液态电解质,可以有效避免不可逆的电解液分解和负极锂枝晶生长,从而提高电池的安全性和循环寿命(Nature 2021, 592, 551-557、J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 5718-5729、Chem 2023, 9, 394-410、Matter 2023, 6, 142-157、Nat. Commun. 2020, 11, 2191、Adv. Mater. 2020, 32, 2002559)。因此,探索兼具高离子电导率、高电化学稳定性、高机械强度、高界面加工性和低成本的新型固态电解质材料,是锂金属电池研究的重要发展方向,且面临严峻的挑战。
图3 基于PIMs固态电解质的全电池性能和机械稳定性测试
为了构筑具有电子、离子以及气体的同时传输能力的固态空气正极用于固态锂空气电池,将AO-PIM-1-Li与具有优异催化能力的N掺杂催化剂复合制备了高离子导电和高电子导电的固态空气正极(图4)。所组装的固态锂空气电池展现出11307 mAh g?1的放电容量和247次的长循环寿命。并且在1000 mA g?1的电流密度下,放电电位可以保持在2.4 V,证明了其优异的倍率性能。利用原位电化学差分质谱研究了基于AO-PIM-1-Li的固态锂空气电池在充放电过程中氧气的可逆消耗和生成。结果表明,基于AO-PIM-1-Li的固态锂空气电池具有优异的可逆性。
图4 基于PIMs固态电解质的固态锂空气电池的电化学性能和可逆性
综上,该工作创制了具有高离子电导率、优异电化学稳定性、化学稳定性和机械稳定性PIMs固态电解质,深入探究了PIMs中锂离子的输运机制,基于此构筑了高安全长寿命的固态锂金属电池和锂空气电池。该工作在关键材料设计和电池集成方面均具有明确的创新性,为发展下一代高性能固态电池技术提供了新思路。
原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202308837
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