固态聚合物电解质(SPEs)可用来替换电解液以提高锂金属电池（LMBs）的安全性和稳定性，但其室温离子电导率（10^-7 ~ 10^-5 S/cm）和锂离子迁移数（t_Li+, 0.2-0.4）较低，难以满足实际使用需求。引入离子液体（ILs）制备ILs-SPEs（iono-SPEs）可提高室温离子电导率，还可兼顾ILs的阻燃性、化学稳定性、高离子导电性和高电化学窗口等优势。然而，iono-SPEs中的Li⁺可沿着ILs相、聚合物-ILs相界面和聚合物相传输，且前两者的传输速率远高于后者，这会导致Li⁺传输速率不均，从而诱发锂枝晶生长。因此，尽管现有iono-SPEs具有较高的室温离子电导率，但在组装为LMBs后，难以稳定循环超800次。提高iono-SPEs中Li⁺在聚合物相中的传输效率，实现均匀的Li沉积，从而延长LMBs的循环寿命，是目前研究所面临的巨大挑战。

图1. 锂离子传输模型图。

  该工作通过采用聚（偏氟乙烯-三氟乙烯-三氟氯乙烯）[P(VDF-TrFE-CTFE)，PTC]作为N-丙基-N-甲基吡咯烷（Pyr₁₃）-TFSI离子液体的框架来制备新型iono-SPE。不同于PVDF，具有适当极性的PTC对Pyr₁₃⁺的吸附能较弱（-0.20 vs. -0.81 eV），降低了Pyr₁₃⁺占据Li⁺跃迁位点的可能性（图1）。同时，PTC的介电常数明显高于PVDF，这使得偶极子一端具有强电负性，可通过吸附Li⁺促进[Li(anions)_x]^1-x团簇的解离。这两个因素促使Li⁺沿PTC链传输，缩小了Li⁺在iono-SPE不同相之间的传输差异性。PTC iono-SPE具有5.75 × 10^-4 S/cm 的高室温离子电导率。在0.1 mA/cm²和25 ℃的条件下，Li/PTC iono-SPE/Li对称电池可稳定循环1500多小时。LiFePO₄ (LFP)/PTC iono-SPE/Li电池在室温和1C下循环1000次后的容量保持率高达91.5%；高电压LiNi_0.8Co_0.1Mo_0.1O₂ (NCM811)/PTC iono-SPE/Li电池也可在室温下稳定循环。本工作通过聚合物基体的极性和介电性调控来确保iono-SPE中Li⁺的均匀传输，为制备高循环稳定性的固态LMBs提供了新思路。

  论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202300243

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