大气中二氧化碳浓度的增加是全球气候变化的原因之一，也是自然和人类面临的最紧迫的问题之一。减少人为CO₂排放的一个有效途径是CO₂捕获和储存，这涉及到收集和分离二氧化碳的技术。开发能够对二氧化碳进行自适应调节行为的气体控制系统将会有所帮助。气阀广泛应用于控制气流，然而，目前的气阀多数为物理机理调控，化学机理调控的气阀面临重大挑战。

图1. 基于质子化诱导液体门控自适应系统的CO₂化学响应气阀的原理图

 

  近期，厦门大学化学与化工学院的侯旭教授团队提出了质子化诱导液体门控自适应系统的CO₂化学响应气阀的机理（图1）。利用聚(丙二醇)双(2-氨基丙基醚)和油酸的聚合物可在CO₂的存在下发生质子化而失去其表面活性（图1a），将该聚合物溶于去离子水作为门控液体浸润于尼龙膜内制备成质子化诱导液体门控自适应系统；系统地研究了该液体门控体系的门控液在通入二氧化碳前后的物理化学性质，主要包括接触角、表面张力、动态表面张力、pH和结合能等（图2）；之后，又系统地研究了该液体门控体系的物理化学性质，主要包括SEM图、元素分析图、临界跨膜压强、CO₂浓度的影响、膜孔的影响等（图3）；通过多次交替加入CO₂和排出CO₂验证了该液体门控体系的稳定性，以及通过加入不同的气体验证了该液体门控体系对CO₂特异性识别。这项研究工作打破物理机理的气阀不能对气体特异性识别的缺陷，系统研究了化学机理的气阀在控制CO₂气流方面的贡献，为工业废气中CO₂捕获和储存提供了新的技术支撑（图4）。该工作以“Carbon Dioxide Chemically Responsive Switchable Gas Valves with Protonation-Induced Liquid Gating Self-Adaptive Systems”为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》上（DOI: 10.1002/anie.202201109）。文章第一作者是厦门大学博士后雷津美博士。该研究得到国家自然科学基金委的支持。

 

图2.基于质子化诱导的液体门控中门控液体的性质

 

图3. 基于质子化诱导的液体门控的性质

 

图4. 基于质子化诱导的液体门控的CO₂化学响应气阀的应用

 

  该工作是团队近期关于气体响应性液体门控相关研究的最新进展之一。团队利用液体来建立气流控制的响应性阀门，可以为包括气阀在内的各种应用场景提供新的机会（Nature 2015, 519, 70-73）。在过去的几年中，团队制备了光、热、力和磁场等响应的液体门控用于气流控制（Ind. Eng. Chem. Res. 2019, 58, 11976-11984；Chem. Soc. Rev. 2020, 49, 7907-7928; Light Sci. Appl. 2021, 10, 127; Adv. Mater. 2022, 34, 2107327;），然而，这些液体门控体系因受外界因素的控制往往给其应用带来极大困扰。为此团队发展了质子化诱导的液体门控，系统探索了通入CO₂、排出CO₂和不同浓度的CO₂对功能液体和液体门控性质的影响，验证了质子化诱导的液体门控的稳定性和特异性，实现了自适应性和可开关性CO₂气阀的应用。

 

  原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202201109