柔性有机光伏器件(OPV，也称有机太阳电池)由于其质量轻、成本低、可印刷加工以及耐弯折等突出优点已被认为是有机光伏器件未来商业化的发展方向之一，并有望与刚性硅太阳能电池市场形成良好互补。氧化铟锡(ITO)电极由于其良好的导电性与透光性而被广泛用于刚性OPV的透明电极。然而，由于ITO的高成本和易碎性，这将严重限制其作为柔性OPV的应用。因此，开发高效率、低成本、耐弯折的大面积无ITO柔性OPV对于其实际应用非常重要。

  近日，浙江大学高分子科学与工程学系陈红征教授课题组在发展高效率、低成本、耐弯折的大面积柔性OPV上取得重要进展。通过对材料和器件进行协同优化，陈红征教授课题组制备了一种具有优异柔韧性的高效率大面积无ITO有机太阳电池，将有力促进OPVs的发展。该工作以 “High-Efficiency ITO-Free Organic Photovoltaics with Superior Flexibility and Up-Scalability”为题发表在国际顶尖材料期刊《Advanced Materials》上（DOI: 10.1002/adma.202200044）。

  该工作设计并制备了一种先进的基于超薄银为透明电极(TUA)的顶入射器件结构。首先，插入共轭聚电解质层PCP-Li，可以有效连接底部银电极和空穴传输层PEDOT:PSS、改善PEDOT:PSS形貌、提高底部银电极的功函数、实现良好的光子到电子转换并大幅提升了器件产率。其次，沉积电荷收集网格以抑制随着器件面积的扩大而增加的电阻损耗，从而实现了从0.06 cm²到1 cm²几乎完全一致的器件效率。第三，顶入射结构的优点是入射光不需要穿透衬底而直接被光敏层吸收，这使得顶入射结构使器件能够集成到不同的基板上，以便于设计柔性OPV。结果显示，所设计的在超薄聚酰亚胺（PI）基板上的1 cm²柔性OPV的能量转换效率(PCE)达到了15.56%，创下了无ITO、大面积、柔性OPV的效率记录。有趣的是，该器件在弯曲半径为4 mm的情况下弯曲100,000次后几乎没有发生效率衰减，表现出优异的机械柔韧性，这代表了柔性OPV的最佳结果。这项工作为 OPV 的器件结构设计和优化提供了参考，具有高效率、低成本、卓越的柔韧性和器件面积扩大的能力，从而推动OPVs的实际应用。

图1. 柔性OPV器件结构及性能示意图

  该工作是陈红征教授课题组近期在发展高效率低成本的有机光伏器件研究的最新进展之一。由于ITO的高成本和易碎性严重限制了其作为柔性OPV的商业应用。发展优异柔韧性与低成本的透明电极对于OPV的后续发展非常重要。其中，超薄银(Ultra-thin Ag)具有高导电性和光学微腔的强光捕获特性，已被广泛探索作为ITO的替代品。此外，基于超薄银作为透明电极(TUA)的OPV器件由于其柔韧性好、成本低和良好的器件面积放大能力，为OPV的实际应用提供了巨大潜力。另外，由于超薄银电极的强反射特性，导致TUA器件中相当大一部分太阳光被超薄银反射而不是被有效利用，因此对于超薄银进行光学性能改善对于提升TUA器件性能尤为重要。基于此，陈红征教授团队此前已经发展了一系列基于超薄银作为透明电极以及对超薄银进行光学性能改善的工作(Adv. Mater. 2014, 26, 6778–6784; Adv. Mater. 2015, 27, 6983–6989; Mater. Chem. Front., 2017, 1, 304-309; ACS Energy Lett. 2020, 5, 3115?3123；Chinese Chemical Letters. 2020, 31, 1608–1611; Sol. RRL 2021, 5, 2100339；Adv. Energy Mater. 2021, 2003408 )。

  文章第一作者为浙江大学高分子系博士研究生郑祥均，通讯作者为浙江大学高分子系陈红征教授、施敏敏教授、左立见研究员以及中科院化学所侯剑辉研究员。该研究得到了国家自然科学基金委的支持。

  原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202200044