高弹性材料在人类的技术发展进程中发挥了重要作用，比如人类社会早期发展的弹弓类武器或者陷阱等捕猎装置。弹性材料利用形变储存或释放能量，其储存或释放能量的幅度以及效率取决于弹性形变的程度以及形变过程中的能量耗散率。对于需要弹性材料重复做功的应用场景而言，尽量减小其形变过程中的能量耗散率可以最大限度地发挥这类材料的优势。然而，大形变往往与高能量损耗率相对应，成为一对共生的矛盾体。比如具备超大形变能力的聚合料弹性体材料，其超大形变能力往往建立在低交联密度基础上，由此会显著增加高分子链段的缠结程度，进而在形变过程中产生明显的能量耗散。虽然借助特殊的交联方式或者交联网络结构可以在一定程度上兼顾大形变与低能量耗散率，但是目前仍然缺乏通用的策略来解决这对矛盾。

图1. 低回滞纳米复合水凝胶材料的结构示意及其力学行为。

  针对以上问题，近期中科院化学所邱东研究员研究团队基于之前的研究成果，从高分子/纳米颗粒界面相互作用调控角度出发，通过将高度支化的二氧化硅纳米颗粒（比表面积高达1000 m².g^-1）引入适度化学交联的聚合物胶网络，利用高界面曲率和大比表面积的协同增强颗粒/高分子界面作用原理，形成以超支化二氧化硅颗粒为主要交联点的一类高含水量的纯弹性纳米复合水凝胶材料（图1）。在含水量达96 wt%的条件下，该类纳米复合水凝胶表现出高达11.5倍的断裂伸长率。由于消除了凝胶网络中的能量耗散机制（高分子链解缠结、共价键断裂等），此类纳米复合水凝胶在循环载荷作用下几乎没有任何应力回滞，表现出类似于弹簧的纯弹性力学行为。独特的弹性力学行为还赋予此类复合水凝胶材料优异的抗疲劳性质，例如动态载荷测试表明历经5000次循环拉伸处理后，此类纳米复合水凝胶依然能维持其交联网络的完整性，显示出与其初始状态几乎一致的力学行为。

图2. 不同类型纳米颗粒复合水凝胶材料的应力松弛行为、动态流变行为、循环载荷下的应力-应变曲线以及小角中子散射原位表征结果及由此建立的微观结构示意图。

  通过对比不同类型纳米颗粒增强水凝胶的应力松弛行为、动态流变行为以及循环载荷下的应力-应变曲线（图2），研究团队明确了高度支化的纳米颗粒作为主要交联点对于构建此类纯弹性水凝胶材料的关键作用，并进一步通过小角X射线散射以及小角中子散射在微观尺度上解释了此类纳米增强水凝胶材料纯弹性力学行为的根源。

图3. 基于低回滞纳米复合水凝胶材料构建的离子型应力传感器在微小振动高精度检测中的应用。

  最后，基于此类纳米复合水凝胶材料独特的纯弹性力学行为，研究团队还构建了离子型应变传感器，实现了对微小振动的高灵敏度检测（图3）。该工作以“Hysteresis-Free Nanoparticle-Reinforced Hydrogels”为标题发表在材料学期刊《Advanced Materials》上。相关研究成果为构建高弹性抗疲劳水凝胶材料提供了新的思路与解决方案。

  论文的第一作者是中科院化学研究所的孟晓辉博士。通讯作者是中国科学院化学研究所高分子物理与化学实验室邱东研究员和美国马萨诸塞大学Amherst分校的Thomas P. Russell教授。该工作得到了美国橡树岭国家实验室、中国散裂中子源（东莞）小角中子散射线站工作人员的技术支持以及国家自然科学基金、国家重大研发计划的资金支持。

  原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202108243