近年来，柔软、灵活和智能的离子导体具有优异的机械性能和稳定性、高灵敏度和导电性，在生物电子接口、人工智能和医疗保健及监测中的应用受到了极大的关注。然而，大多数基于离子导体的水凝胶传感器在大变形或高频运动的情况下，表现出缓慢的响应性和有限的瞬时恢复性，极大地降低了传感器的灵敏度和信号传输的稳定性。因此，开发具有理想回弹性和持久稳定性的水凝胶传感器至关重要。

  受生物软组织中异质网络结构的启发，南开大学孙平川/伍国琳团队，利用“软”氢键交联聚合物网络与通过双氢键、疏水作用和π-π堆积交联的“刚性”域之间的连接，成功制备了一种基于疏水缔合的新型离子导电水凝胶传感器。该水凝胶具有高拉伸性能(680%)和高回弹性(92.53%)，体系中存在大量的自由移动离子(Li⁺、Na⁺和Cl^-)，该水凝胶在较宽的温度范围(-20-25℃)具有较高的灵敏度(GF=3.12)和快速的应变响应(≤100 ms)。此外，还具有持久的稳定性和抗疲劳性，可以检测，包括手指，手肘，慢跑和喉部的变化的各种人类日常活动。因此，这种“软硬”结构为高性能离子导电水凝胶的制备提供了一种可行的解决方案，该材料在可穿戴设备、人工智能和电子皮肤等领域具有多功能传感器的潜力。

图1 (a) BA-A和P(AM-BA-A-ACG)的合成路线。(b) P(AM-BA-A-ACG)水凝胶的结构和形成机制、网络层次以及P(AM-BA-A-ACG)水凝胶“软硬”网络构建中的动态相互作用。

图2 (a) P(AM-BA-A-ACG)水凝胶在不同应变下的连续拉伸加载/卸载循环；(b) P(AM-BA-A-ACG) 水凝胶在 200% 应变下50个循环随时间的应力变化；(c) 连续循环拉伸试验和 (d) P(AM-BA-A-ACG) 和 PAM-ACG 水凝胶在 200% 应变下循环 10 次的回弹性。(e) P(AM-BA-A-ACG) 水凝胶拉伸和压缩弹性的机制示意图。（f-h）（f）PAM-BA-A 和（g 和 h）P（AM-BA-A-ACG）水凝胶的 SEM 图像。

图 3 (a-d) 吞咽动作及复杂的短语“你好”、“水凝胶”、“谢谢”，喉咙的肌肉运动。(e) 水凝胶传感器的响应和恢复时间。(f) 这项工作与参考文献在响应和恢复时间方面的对照。(g) 水凝胶在 25 °C 和 -20 °C 下的电导率。(h) 这项工作与目前报道的传感器在响应时间、GF值、抗冻性、透明性和回弹性方面的对照。

  水凝胶优异的机械性能和高回弹性可归因于协同的软硬分级网络结构、聚合物链的缠结以及多种物理相互作用，包括疏水相互作用、氢键和刚性域中的 π-π 堆积。水凝胶网络中的大量无机盐离子（Na⁺、Li⁺ 和 Cl^-）不仅增强了抗冻性，而且赋予了凝胶极好的应变和压力敏感性。此外，与之前报道的水凝胶传感器相比，离子导电水凝胶传感器显示出 97.73 ms 的快速响应时间和 97.23 ms 的恢复时间。水凝胶中均匀多孔的网络充当离子传输的途径，并在室温和 -20°C 下将电导率分别提高到 1.35 S m^-1 和 0.89 S m^-1。这项工作为柔性传感器和多功能平台的制造提供了新的见解，该平台在可穿戴设备、人工智能和电子皮肤中具有潜在应用。

  相关研究成果以“Bioinspired, Nucleobase-Driven, Highly Resilient, and Fast Responsive Antifreeze ionic conductive Hydrogels for Durable Pressure and Strain Sensors”为题发表在国际著名期刊Journal of Materials Chemistry A上。通讯作者为南开大学孙平川研究员和伍国琳副教授，第一作者为南开大学化学学院博士生邸祥。

  论文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d1ta05262d