随着人工智能的快速发展,对能够模拟人体器官功能的仿生电子设备的需求日益增加。其中,可将压力、温度和湿度等外部刺激转化为电信号的水凝胶柔性传感器是目前研究的热点。然而,水凝胶较差的拉伸性和粘附性严重限制了其在可穿戴电子器件中的应用;此外,良好生物相容性使其作为伤口敷料在继发性损伤、组织液渗漏、伤口感染和溃疡等方面的应用也受到广泛关注。
为了实现人体生理活动监测同时促进伤口愈合,南京工业大学董晓臣教授团队通过原位聚合工艺制备了高拉伸性、强韧性和高粘附性的双层复合水凝胶,实现了水凝胶柔性应变传感和伤口敷料的双重功能。其中,双层结构中的坚韧层主要基于十二烷基苯磺酸钠(SDBS)/甲基丙烯酸十八酯(SMA)的疏水缔合作用及聚丙烯酰胺(PAM)与纤维素纳米纤维(CNFs)链之间形成的大量氢键,具有优异的拉伸性和韧性;CNFs@TA悬浮液、丙烯酸(AA)和生物大分子混合溶液在坚韧层水凝胶顶部原位聚合形成粘附层。由于水凝胶的多孔网络结构,粘附层前驱体可以渗透到坚韧层的表层,形成互锁网络结构,这种互锁结构可以将双层网络紧密地连接在一起,有效地避免剧烈变形下的层间相对滑移;而高导电性的坚韧层保障了传感器优异的机械性能和传感性能,粘附层可以共形贴合人体皮肤、增强传感灵敏度和稳定性。得益于双层结构的协同效应,复合水凝胶呈现出高拉伸性(>3600%)、高韧性(>200kPa)、高粘附性和优异的传感特性。同时,水凝胶中含有的单宁酸和脯氨酸生物大分子可有效抑制细菌生长并促进伤口愈合。
图1. 双层复合水凝胶的制备方法及合成机理
图2. 双层复合水凝胶传感器对人体运动的实时检测
由于高拉伸性、韧性和强粘附性,双层复合水凝胶传感器可以粘附在人体皮肤上,实现不同幅度人体运动识别和生理信号检测(图2)。例如,可以精确监测手臂、手腕弯曲和抬头等大幅度人体运动,也可以准确识别手指弯曲、张嘴和微笑等小幅度人体运动,在肢体控制和微表情识别等方面有很好的应用前景。
图3. 双层复合水凝胶抑制细菌生长和促进伤口愈合测试 (a)粘附层水凝胶抑制细菌生长。(b)不同组的ICR小鼠伤口随时间变化照片。(c)伤口愈合率的统计结果。(d)ICR小鼠伤口第12天的组织切片。(e)伤口敷料促进愈合过程的示意图。
在水凝胶双层结构中引入生物大分子,其作为创口敷料可以明显抑制细菌生长并促进伤口愈合(图3)。在伤口愈合过程中,双层复合水凝胶中的粘附层可以紧紧地贴附在伤口表面,迅速吸收组织渗出液,促进伤口愈合;同时,机械强度高的坚韧层可以抵抗伤口张力,避免伤口二次损伤。随着单宁酸和脯氨酸的缓慢释放,双层复合水凝胶在抑制细菌感染和促进伤口快速愈合方面也表现出显著优势。
相关成果以“Skin-inspired Highly Stretchable, Tough and Adhesive Hydrogels for Tissue-attached Sensor”为题发表在Chemical Engineering Journal(IF=13.273)。该论文第一作者为南京工业大学硕士生曲心宇,通讯作者为南京工业大学董晓臣教授、邵进军副教授和王倩副教授。该工作得到了国家自然科学基金(61775095)、江苏省政策引导类计划(BZ2019014)和山东省“泰山学者”建设专项资金支持。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131523
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