由于具有质轻、柔性、低成本以及适用于卷对卷大面积印刷加工等一系列优势，有机太阳电池在便携式供电设备方面具备很大的应用潜力。但相对于其他基于无机材料的太阳电池，有机太阳电池的能量转换效率还较低，其重要限制因素之一是存在较大的能量损失。为了降低其能量损失，大量研究集中在新材料的设计开发以及相应物理机制的探索上。而另一方面，构建串联叠层器件是减少能量损失从而提高光电转化效率的一种有效策略。串联结构可以同时减少器件的热能化损失和透射损失：高能光子可以通过前层电池中宽带隙材料的吸收而降低热能化损失，低能光子可以被后层电池中的窄带隙材料吸收而降低透射损耗，从而高能光子和低能光子在叠层电池中都可以得到有效利用。

  为了在叠层器件中获得高的光电转化效率，最重要的考量因素之一是选择具有互补吸收的前层子电池和后层子电池，最大程度减少光谱重叠并扩展太阳光谱吸收，从而获得高光电流。而对于给定的前层子电池和后层子电池组合，绝大多数研究工作采取的策略是在单结器件最佳给受体比例的基础上调节前后层子电池的厚度，从而达到电流平衡以获得最优的叠层器件。但是通常来说，叠层器件中前层子电池或后层子电池的最佳厚度往往与单结器件中的最佳厚度差异较大。在大多数情况下，为了确保足够的光子吸收从而与另一子电池达到电流平衡，叠层器件中子电池的最优厚度相对于单结器件的最优厚度往往会大大增加。然而，由于有机半导体本身较低的载流子迁移率，当增加子电池的厚度时，通常会导致其内部电荷复合加剧，从而影响整个叠层器件性能。

  近日，华南理工大学黄飞教授团队提出通过增加前层子电池中具有更高吸收系数的非富勒烯受体的比例，可以在相对较低活性层厚度情况下达到和后层子电池之间光电流的平衡。光学模拟以及器件数据结果表明，通过增加前层子电池中非富勒烯受体的比例，更多的高能光子可以被前层子电池吸收，从而产生与后层子电池匹配的光电流，因此降低了最优叠层器件中前层子电池的厚度。这种策略可以微妙操纵串联器件中的光场分布从而有效抑制由于活性层厚度增加而引起的前层子电池的电荷复合加剧，从而在叠层器件中同时实现了高的短路电流和填充因子，最终获得了填充因子高达78%，效率达到18.71％的最佳光电转化效率。这也是迄今为止文献报导效率最高的叠层器件。这项工作证明了通过抑制子电池中的电荷复合来提高叠层器件整体性能的有效性，同时也表明调节叠层器件中子电池的给受体比例是同时获得高短路电流和填充因子的有效策略。

图1 (a) 前后层活性层材料化学结构式; (b) 活性层薄膜吸收光谱; 前后层最优单节器件J-V曲线(c)以及EQE曲线(d)

图2 (a) 前层子电池给受体材料的吸收系数; (b) 不同给受体比例前层电池和后层电池的消光系数; (c) 不同厚度前层电池的电流-光强依赖曲线(D/A=1:1); 光学模拟结果, (d), (e)以及(f)分别代表前层电池给受体比例为1:1, 1:1.2以及1:1.4

图3 具有不同前层子电池厚度叠层器件的J-V曲线, (a), (b)以及(c)分别代表前层电池给受体比例为1:1, 1:1.2以及1:1.4；具有不同前层子电池厚度的叠层器件EQE曲线, (d), (e)以及(f)分别代表前层电池给受体比例为1:1, 1:1.2以及1:1.4

  以上成果发表在Adv.Funct.Mater.(2021,2103283)。论文的第一作者为华南理工大学材料科学与工程学院博士生刘功础，通讯作者为张凯副研究员和黄飞教授。

  论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202103283