二维共价有机框架(covalent organic frameworks, COFs)是一类由共价键连接的结晶性多孔材料。对比传统的多孔纳米材料(MOFs和ZIFs),COFs具有完全有机无金属骨架、低质量密度、良好的拓扑结构、结构多样性等优异性能。因此,COFs成为高质量膜材料的重要候选者和热点研究对象。然而,目前制备具有亚纳米级孔径的COF膜仍然是一个巨大的挑战。除了缺少合成高质量COF膜的行之有效的方法外,其复杂的合成步骤、高温、高压以及难以规模化限制了其实际应用。与此同时,实现COF复合纳滤膜的刚柔相济,尺寸可控也是COFs材料在在分离膜研究上急需解决的问题。
近日,哈尔滨工业大学教授、英国皇家化学会会士、城市水资源与水环境国家重点实验室成员邵路团队,首次提出了一步法界面“分子焊接”合成共价有机骨COF)纳滤膜策略。利用COF 材料缩合聚合和多巴胺(DA)自聚合的耦合化学环境通过界面反应合成制备具有精确筛分能力的无缺陷超薄COF纳滤膜。多巴胺的分子柔性以及COFs晶体结构的刚性赋予了pDA/TpPa-COFs独特的结构和性能。实验结果和密度泛函理论(DFT)模拟揭示多巴胺聚合过程中产生的活性自由基有利于亲核反应,促进了COF 薄层的生长同时减少其缺陷、调控其孔径,界面分子焊接方法合成的COF 纳滤膜在有机溶剂体系分离应用和脱盐应用中表现出“双料”的优异效果,尤其是其对一价/二价离子的筛分性能大幅度超越“Upper Bound”上限。
该研究成果发表在《Science Advances》上,题目为“ Molecularly Soldered Covalent Organic Frameworks for Ultrafast Precision Sieving ”。哈工大青年教师张艳秋为论文第一作者,唯一通讯作者为邵路教授。
全文链接:https://advances.sciencemag.org/content/7/13/eabe8706
邵路教授简介:
邵路教授为英国皇家化学会会士,任领域内国际权威期刊J. Membr. Sci.编委、ACS ES&T Engineering顾问编委及Advanced Composites & Hybrid Materials副主编等职务。团队长期从事膜材料与膜分离的研究,先后在碳捕集气膜、耐有机溶剂分离膜、水处理纳滤/超滤、微滤及特种分离膜方向取得了系列突破性成果并在多个企业规模化应用,为习近平总书记“绿水青山就是金山银山”的思想和我国“碳达峰、碳中和”的庄严承诺提供先进的技术支撑。研究成果发表在Science Advances、Nature Communications、Energy Environmental Science、Journal of Membrane Science、Chemical Engineering Science、AIChE、Advanced Energy Materials、Progress in Materials Science、Progress in Polymer Science、Advanced Functional Materials、ACS Nano等领域内高影响力期刊,SCI引用6395次,H-index=49。
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