水凝胶是一类由亲水聚合物链交联组成的具有三维网络的高含水率的软材料，广泛应用于组织工程、药物传递、软体电子和致动器等众多领域。然而，基于共价键构建的传统聚合物水凝胶由于其无序的、各向同性的内部结构，其机械强度有限（~ 1 MPa），并且容易发生永久断裂。相比之下，生物软组织（如肌肉、软骨、肌腱、韧带）是由生物凝胶（天然水凝胶）组成的，经过漫长的进化，生物凝胶拥有高度有序的分级结构和优异的力学性能（如拉伸强度为10 MPa的天然肌肉是由分级有序的纳米纤维束构成的）。

  在聚合物水凝胶网络中引入无机纳米材料作为增强剂可以改善其力学性能。然而，有机-无机之间的相分离常常导致无机构建单元的聚集和无序分布。同时，无机构建单元与有机基质之间缺乏充分的结合，这都使得有机-无机复合水凝胶的机械性能的提升受到极大的限制。而如何将无机增强相精确地引入有机聚合物相中仍然是一个巨大的挑战。受到天然肌肉结构与性能的启发，在制备有机-无机复合水凝胶材料过程中，实现有机相与无机相在亚纳米尺度上有序结合，有利于制备类似甚至优于天然结构材料性能的改良机械材料。

  基于课题组前期在利用无机离子寡聚体构建均相结构（Nature 2019, 574, 394-398, Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2071-2075）和分级有序结构（Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908556, ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 36731-36739）材料的巨大优势，这里他们提出了一种异相无机聚合策略，即通过诱导无机离子寡聚体在聚合物分子链形成的网络上聚合，可以制备肌肉状的有机-无机复合水凝胶。在异相聚合过程中，有机与无机相在亚纳米尺度上实现紧密结合，经过进一步应力诱导的结构取向，形成高度分级有序的有机-无机纳米集成结构。这种结构使得所制备的水凝胶具有高强高韧的力学性能（强度为17.84 MPa，断裂能为8.97 kJ m^-2），超过了天然肌肉和绝大多数合成水凝胶。此外，受损的水凝胶可以通过无机离子寡聚体的原位再聚合实现很好的修复。基于其特殊的有机-无机集成结构，该复合水凝胶可以通过编程成为刺激响应的微型引擎，在水环境中表现出肌肉状的运动。本研究表明，通过无机离子寡聚体与有机高分子进行异相无机聚合可以实现新型有机-无机集成结构的构建，而不是传统的有机-无机复合，这为先进结构/功能材料的设计和制造提供了一种全新的策略。

通过异相无机聚合策略制备仿生肌肉的复合水凝胶及其内部结构

仿生肌肉复合水凝胶的机械性能

仿生肌肉复合水凝胶通过原位聚合的修复性能

仿生肌肉复合水凝胶的水驱动性能

  研究成果发表于近期的ACS Applied Materials & Interfaces期刊上。论文的第一作者为浙江大学化学系博士生余亚东，共同通讯作者是浙江大学化学系刘昭明特聘副研究员和唐睿康教授。

  原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c18242