近年来，基于聚醚砜（PES）、聚砜(PSf)和聚偏氟乙烯（PVDF）利用相转化方法制备微滤（MF）、超滤（UF）和纳滤膜（NF）一直是聚合物水处理滤膜新产品研发和基础研究的前沿。渗透性、选择性及其权衡系数是这几类滤膜的核心性能指标，影响这些指标的原料、配方、制膜工艺及测试和应用的参数众多，造成提升这些指标的方法和途径多样化，但针对高性能滤膜的界定与制备优化方案仍不清晰。为此，中国科学院长春应用化学研究所高分子材料结构与大数据课题组利用数据挖掘和机器学习方法，基于定量的组成-工艺-结构-性能关系，针对聚合物水处理滤膜（WFM, water filtration membrane）的三个核心指标：渗透性、选择性及其权衡系数构建了可靠的预测模型，开发并发布了支持虚拟实验的平台软件polySML-WFM (https://gitee.com/polysml/polySML)，可辅助配方工艺设计，评估滤膜综合性能等级，为高性能水处理滤膜开发提供切实指导。

  通过对PES/PSf/PVDF基三类滤膜的前沿文献报道、基础数据手册、材料的物理化学表征以及滤膜制样测试标准的多模态数据挖掘，构建了含1895条具备详尽信息的数据集，涵盖组成、工艺、结构、制备参数以及性能测试等关键信息，结合材料信息计算、工艺标准参数的转换和归一化，建成结构化数据集，进而利用随机森林算法开展了特征工程、回归和分类模型构建。

  首先明确了常见分离物质的尺寸和分子量分布，滤膜三个核心性能指标渗透性(Lp)、选择性(1/S0)以及新提出的权衡系数(Tr)的分布范围。三种高分子从性能指标分布看几乎可以相互替代，但从分离物质大分子类、染料类和盐类物质来看，分离的性能指标分布存在显著差异。

图1. 分离物质的半径(a)和分子量(a’)分布以及根据不同聚合物(b-d)和分离物质(b’-d’)分类的滤膜性能指标分布。

1. 回归预测模型

  利用之前提出的L_sig值的判定和应用方法（J. Mater. Chem. A 2019, 7, 11847-11857），通过特征工程选取了17个特征，包含膜材料、相转化法中的核心试剂应用和工艺控制参数，以及膜性能测试的关键设定等信息。依据这些特征对渗透性、选择性及其权衡系数构建了回归预测模型，其稳定性和可靠性通过了严格的10倍交叉验证。同时，评估了这些特征与性能指标的定性和定量关联性，部分关联关系与实验经验定性规律一致（已知因果关系），同时也揭示了材料与试剂内在化学特征与性能的定量关联性（未知关联关系）。

图2. 对数坐标下Lp (a), 1/S0 (b) 和 Tr (c)的实验值和预测值作图，对应预测模型的特征重要性排序(a’-c’)。

2. 分类预测模型

  滤膜的渗透性和选择性存在权衡(trade-off)，而Robeson上限被广泛用于分离膜综合性能评估。通过将滤膜广泛使用的、描述权衡上限的理论模型曲线引入到渗透性和选择性二维关联图中，调整模型参数可将分离大分子类和分离盐类滤膜数据集分为帕累托集（20:80）和平衡集（50:50）。在此基础上，训练出了可以识别综合性能优异的前20%或前50%的滤膜产品的分类预测模型。新定义的权衡系数Tr可由实验值简单计算得到，对于分离大分子来说，其下限为1.0和0.46即可分别达到前20%和前50%，而盐类分离的下限分别为0.80和0.17。膜产品由前50%提升到前20%，提升盐类分离膜的难度系数是大分子分离膜的2.6倍。

图3. 分离大分子类和盐类的滤膜的选择性-透过性trade-off 曲线(a, a’)，和对应分类模型的ROC曲线(b,b’)，以及Tr分布的箱线图(c,c’)。

3. 虚拟实验平台

  通过集成上述准确可靠的回归和分类模型，他们开发了具有友好UI并可在windows环境独立运行的的软件polySML-WFM，发布在https://gitee.com/polysml/polySML。该软件支持高性能滤膜开发的虚拟实验(virtual experiment)，辅助开发人员快速缩小组成、工艺和测试条件等参数筛选，预测滤膜性能并评估滤膜分离不同物质的综合等级，提升高性能MF,UF和NF聚合物分离膜的研发水平。

图4. polySML-WFM软件用户界面。

  该工作近期以标题Predicting the performance of polyvinylidene fluoride, polyethersulfone and polysulfone filtration membranes using machine learning发表在Journal of Materials Chemistry A，相关软件polySML已获得软件著作权授权。论文的第一作者为博士研究生刘婷丽，通讯作者为中国科学院长春应用化学研究所特别研究助理刘伦洋博士和李云琦研究员。该工作得到国家自然科学基金（21774128，U1832177，51988102），中国科学院前沿科学重点研究项目（QYZDY-SSW-SLH027）支持。

  原文链接：

  Tingli Liu, Lunyang Liu, Fengchao Cui, Fang Ding, Qifeng Zhang, Yunqi Li, Predicting the performance of polyvinylidene fluoride, polyethersulfone and polysulfone filtration membranes using machine learning, J. Mater. Chem. A, 2020,8, 21862-21871。

  https://doi.org/10.1039/D0TA07607D