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北京化工大学刘惠玉教授团队:原位合成氮化碳负载的钯纳米片用于对硝基苯酚的还原
2018-07-23  来源:中国聚合物网

  近日,北京化工大学生命科学与技术学院刘惠玉教授团队与中国科学院化学研究所黄志军博士合作,首次通过原位生长法,制备了具有紧密接触界面的氮化碳纳米片负载的钯纳米片(Pd NSs/CNNSs)。所得材料可高效催化硼氢化钠还原对硝基苯酚(4-NP)。相关成果发表于《Small》(DOI: 10.1002/Small.201801812)。北京化工大学顾凯同学为第一作者,刘惠玉教授黄志军博士为通讯作者。

  贵金属超薄纳米片具有独特的电子性能,被广泛应用于催化,但高成本和低稳定性限制了其实际应用。将贵金属超薄纳米片负载于纳米片载体可提高其催化活性和稳定性,两种纳米片之间的紧密界面接触在提高催化性能方面起着至关重要的作用。然而,已报道氮化碳纳米片粗糙和弯曲的表面使其难以构建接触良好的界面,因此制备具有紧密接触界面的负载型氮化碳纳米片催化剂极具挑战。

  为克服上述挑战,刘惠玉教授课题组通过原位生长法将钯纳米片(Pd NSs)负载到氮化碳纳米片(CNNSs)上。该方法克服了纳米片形态不相容的局限,制备出具有紧密接触界面的负载型纳米片催化剂。在一氧化碳还原和结构限制作用下,钯纳米颗粒紧密生长并融合,形成CNNSs负载的Pd NSs。CNNSs的富氮特性为Pd NSs提供了大量的配位点,增强了CNNSs与Pd NSs之间的相互作用,提高了Pd NSs的稳定性。紧密接触和配位作用优化了Pd NSs的电子结构。与未负载和通过静电作用负载的Pd NSs相比,原位生长法制备的Pd NSs的Pd 3d5/2结合能偏移了0.3 eV。实验证明,Pd NSs/CNNSs表现出明显增强的催化活性和稳定性。PdNSs/CNNSs的活性是未负载的Pd NSs的5.4倍。使用六次后,催化活性没有明显下降。

  刘惠玉教授课题组通过原位生长法制备具了有紧密接触界面的Pd NSs/CNNSs。其优化的电子结构和高稳定性极大增强了催化4-NP还原的性能。这表明紧密接触界面的负载型贵金属纳米片在催化中极具应用前景。

  论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.201801812

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