手性声子具有非零的赝角动量，即pseudo-angular momenta (PAM)是?1，其通常表现出原子亚晶格的圆极化振动。手性声子最初是在二维非磁性范德华材料中被理论预测并得到了实验验证，如过渡金属二硫化物（TMDCs）。在拉曼非弹性散射中手性声子可以改变入射圆偏振光的偏振态。声子的手性在控制拓扑光子学和声子霍尔效应等方面起着关键的作用。

众所周知，外加磁场能够打破非磁性材料中的时间反演对称性，从而产生磁致旋光（法拉第和克尔）效应。在非磁性的InSe和MoS₂中已经观察到了磁光拉曼效应，即具有面外振动的声子模式的拉曼散射强度与外加磁场强度之间有着紧密的依赖性。

近期在三卤化铬（CrX₃, X=I, Br, Cl）二维磁性材料中发现的磁长程有序性，激起了人们对基于二维磁子自旋电子应用方面的极大兴趣，包括自旋晶体管和隧穿磁阻效应器件等。特别是CrBr₃二维铁磁材料已经引起了广泛的关注。例如，为开发下一代自旋电子器件CrBr₃/TMDCs和CrBr₃/graphene等异质结已经被广泛的研究。然而，对于这种材料的许多基础物理学方面，包括声子的手性、自旋-声子耦合和磁光效应等仍未被深入探索。

近日，清华大学的熊启华课题组和新加坡南洋理工大学、新加坡国立大学及南京师范大学合作者报道了在CrBr₃二维磁性材料中, 通过拉曼光谱学直接观察到手性声子和巨磁光拉曼散射效应。结果表明，双重简并E_g声子模式的线性叠加能够产生手性声子，表现出PAM值为?1。该声子本征模式涉及原子亚晶格的圆偏极化振动，其能够全完反转入射旋光（左旋或者右旋）的极性。另一方面，对于非简并的A_g声子模式，在外加面外磁场作用下，散射光的XX线偏振和XY线偏振分量的相对强度随外加磁场强度增加（0-5T）而发生了反转。相应的偏振度（degree of polarization）从90%改变为-68%。该散射光偏振旋转是CrBr₃中A_g声子模式巨磁光效应的表现。该工作为理解二维磁性材料中的声子手性和磁光现象提供了坚实的理论基础，并证明了调整磁性和晶格自由度对于设计新型基于二维磁性材料器件的重要性。相关成果以 “Chiral phonons and giant magneto-optical effect in CrBr₃ 2D magnet” 为题发表在Advanced Materials上。新加坡南洋理工大学博士后尹婷婷和新加坡国立大学博士后Kanchan Ajit Ulman为该文章共同第一作者，清华大学熊启华教授和新加坡国立大学 Su Ying Quek教授为该文章的通讯作者，南京师范大学张立发教授也在理论方面做出了建设性的贡献。

图1. CrBr₃二维磁性材料的晶格动力学和拉曼表征

CrBr₃原子结构如图1a所示，它是一种层状结构，每层由Cr³ 离子的蜂窝亚晶格夹在两个Br原子平面之间。在居里温度（T_c）以下呈现铁磁基态。线性偏振拉曼（图1b）对A_g和E_g模式表现出明显不同的选择性。E_g模式的散射强度不依赖于收集偏振的角度。如图1c所示，E_g模式表现各向同性散射强度；而A_g声子模式表现出强烈的角度依赖性拉曼散射强度。拉曼振动模式（图1d）证明E_g模式是双重简并的，简并模式的振动方向互相垂直。

图2. CrBr₃二维磁性材料的声子手性表征

如图2所示，作者利用旋光偏振拉曼光谱来直接探测CrBr₃中E_g手性声子对圆偏振入射光的散射偏振性的影响，观察到了散射旋光极性反转现象。例如，在右旋偏振光激发下，手性声子E_g模式只有在左旋偏振收集下能够观察到拉曼散射信号。同时，文中依据张立发教授手性声子的理论，展开了复杂且详细的计算，理论上证明的E_g声子模式的PAM是?1的事实。

图3. CrBr₃二维磁性材料中本证磁性诱导声子重整化

CrBr₃在低于T_c温度下具有磁长程序，其对声子的拉曼散射有很大的影响。变温拉曼光谱结果（图3（a-d））证明CrBr₃声子能量和寿命在其进入铁磁态后，呈现出明显的温度依赖差异；而这一差异会在CrBr₃进入顺磁态后消失。通过对其磁化率的测量（图3（e-f）），我们得到CrBr₃中自旋-声子耦合强度对于E_g和A_g声子模式分别为0.51和0.31 cm^-1。

图4. CrBr₃二维磁性材料中的磁光效应

该研究工作也注意到在T_c温度以下，CrBr₃的铁磁性会在A_g声子拉曼张量中引入一个非对角分量，致使XY线偏振分量的拉曼强度不为零。然而，该非对角项很小，其对XY线偏振分量的影响可以忽略。鉴于该非对角项的大小与外加磁场的强度有关，作者通过磁场拉曼光谱测试（图4）探索了CrBr₃二维磁性材料中的磁光效应。A_g模式的XX和XY线偏振分量的拉曼强度随着外加磁场增加（0-5T）而发生了反转，偏振度从开始的91%变为-68%。然而，E_g声子的散射强度与外加磁场强度无关，偏振度几乎为零。课题组还通过详细的理论计算和分析，进一步揭示了磁光拉曼效应的物理机制。证明了外加磁场引入的A_g声子拉曼模式的非对角项对于XY线偏振分量的拉曼强度贡献为，而外加磁场对XX线偏振的拉曼强度影响为。

文章信息：

Tingting Yin, Kanchan Ajit Ulman, Sheng Liu, Andr?s Granados del ?guila, Yuqing Huang, Lifa Zhang, Marco Serra, David Sedmidubsky, Zdenek Sofer, Su Ying Quek, and Qihua Xiong. Chiral Phonons and Giant Magneto-Optical Effect in CrBr₃ 2D Magnet. Adv. Mater. 2021, 2101618.

相关链接

https://doi.org/10.1002/adma.202101618