近日,广西大学尹诗斌教授课题组设计合成了具有异质结构的自支撑纳米带阵列催化剂(Ni3S2/Ni/NF)用于电催化氧化尿素,为富含尿素废水的高效处理提供了一种可行的策略。相关工作以题为“Ni3S2/Ni Heterostructure Nanobelt Arrays as Bifunctional Catalysts for Urea-Rich Wastewater Degradation”发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》。
Ni3S2与Ni之间的异质结构所引起的界面电荷重新分布可以形成丰富的贫电子Ni物种,其容易失去电子并优化OH?的吸附从而变成活性物质NiOOH,促进尿素分解。由纳米颗粒组成的2D纳米带阵列促进了电解液与活性位点的充分接触,有利于反应中间体的扩散及气液传输,增强催化剂的稳定性。该催化剂表现出良好的催化性能,尿素氧化(UOR)和析氢反应(HER)在?10 mA cm?2的电流密度所对应的电位分别为1.30 V和?54 mV。仅需1.36 V就能在10 mA cm?2的电流密度下驱动全尿素氧化反应,并可在100 mA cm?2稳定工作60小时。
图1. Ni3S2/Ni/NF的合成示意图。
图2. Ni3S2/Ni/NF的(a-b) SEM图像,(c-e) HRTEM图像和(f-i) HADDF-STEM图及对应的元素分布。
图3. Ni3S2/Ni/NF的(a) XRD图谱和(b) XPS图谱;不同样品的XPS图谱,(c) Ni 2p和(d) S2p。
图4. (a) Ni3S2/Ni/NF的UOR和OER极化曲线;不同样品的(b) UOR极化曲线,(d) Tafel斜率和(e) Nyquist图;(c) Ni3S2/Ni/NF和已发表的工作在10 mA cm?2电流密度下的UOR活性的比较;(f) Ni3S2/Ni/NF的UOR稳定性。
图5. (a) Ni3S2/Ni/NF在不同电解液中的HER极化曲线;不同样品的(b) HER极化曲线,(c) Tafel斜率和(d) Nyquist图;(e) Ni3S2/Ni/NF的HER稳定性;(f) 不同样品在扫描速率为10~100 mV s?1的Cdl值。
图6. (a) 全尿素氧化的示意图;(b) Ni3S2/Ni/NF的全水解与全尿素氧化活性对比;(c) 不同样品的全尿素氧化活性对比;(d) Ni3S2/Ni/NF的全尿素氧化稳定性;(e) Ni3S2/Ni/NF与最近报道的催化剂在10 mA cm?2的全尿素氧化活性对比。
相关成果近日发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》,DOI: 10.1021/acsami.1c08148。论文的通讯作者为广西大学尹诗斌教授,第一作者为广西大学硕士研究生卓小燕。此工作得到国家自然科学基金等项目的资助。
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