近日,中国科学院大连化学物理研究所张涛院士团队与美国亚利桑那州立大学刘景月教授合作,在单原子催化研究领域取得新进展,首次将Pt/FeOx单原子及准单原子催化剂,用于芳香硝基化合物的选择加氢反应,在温和反应条件下(40℃、氢气压力0.3MPa)获得了极高的活性和选择性。这意味着单原子催化剂在精细化学品合成领域成功应用。
以3-硝基苯乙烯选择加氢为例,其TOF值(单位时间内每摩尔活性中心上转化的反应底物的量)达到1500h-1,比文献中报道的最优催化剂活性高20倍;氨基苯乙烯选择性接近99%,是目前所报道的Pt基催化剂中的最高值,而且催化剂可磁性分离,具有良好的循环稳定性和底物普适性。
含有各种取代基的芳香硝基化合物选择加氢制备相应的芳胺是精细化工领域最重要的反应,在农药、医药、染料及高分子聚合物等领域具有广泛的应用。但当反应物分子中含有C=C、C≡C等易还原基团时,选择性还原硝基而保留其他官能团,对传统过渡金属加氢催化剂而言,仍然是挑战。单原子以及准单原子催化剂为解决该问题提供了一条绿色且有效的途径,有望在工业中应用。
单原子催化是多相催化领域的新概念,其原子分散的均一活性位不仅可使金属原子利用率最大,同时有可能架起多相催化与匀相催化之间的桥梁。2011年,张涛研究组首次制备出Pt/FeOx单原子催化剂,提出了单原子催化的概念。最近3年,单原子催化得到了迅速发展,国际上多个研究组跟进研究。张涛研究组也相继制备出Ir1/FeOx单原子催化剂并应用于水汽变换反应。