南京邮电大学黄维院士、陶冶教授团队和福州大学陈秋水教授 Nat. Commun：高效纯有机自由基闪烁体

2024-09-26 来源：高分子科技

有机X射线闪烁体（OXSTs）由于具有原材料来源丰富、结构易修饰、易加工制备、成本低和可柔性等优点，在X射线成像、辐射检测和光动力治疗等领域有广泛的应用前景，近年来一直是材料化学界的研究热点。目前，研究人员所开发的OXSTs主要为闭壳型材料，根据其激子利用方式不同主要可以分为传统荧光材料、热活化延迟荧光（TADF）材料和室温磷光材料。它们在高能X射线激发下会产生25%可辐射发光的单线态激子和75%三线态激子。三线态激子由于自旋禁阻和空气敏感等特性，在各种光物理过程中会被耗散掉，这降低了闭壳型OXSTs的激子利用率。另外，三线态激子固有的长寿命属性会导致闭壳型OXSTs的辐射发光寿命过长，限制它们在X射线成像中的应用。因此，如何避开三线态激子所引起的激子利用率低、稳定性差以及发光寿命长等问题，是OXSTs材料领域亟需解决的一个关键科学问题。

图1 OXSTs材料的辐射发光机理及其自由基OXSTs分子结构

针对这一问题，南京邮电大学黄维院士、陶冶教授团队和福州大学陈秋水教授团队提出将开壳型有机发光自由基作为闪烁体，其在X射线激发下只形成跃迁允许的双线态激子（图1），能够避开长久以来OXSTs材料中三线态激子自旋禁阻带来的激子利用率低等问题。作者设计制备了两种卤代三苯甲基红光发光自由基，它们具有良好的发光效率，溶液下荧光量子产率可达80%（图2）。并且，它们溶液下的发光寿命只有40 ns左右，比热活化延迟荧光材料和有机磷光材料短了几个数量级，这使得他们作为闪烁体应用时，可以避免鬼影的产生。两个自由基材料展现出优异的辐射发光性能，可以与经典无机和闭壳型OXSTs材料相媲美（图3）。良好的X射线辐射发光性能使得这类自由基闪烁体材料不仅可用于X射线照相术中对各种物体进行对比成像，还适用于医学高分辨率显微CT成像系统，对竹签的纤维脉络进行清晰成像（图4）。该研究工作不仅证实了纯有机发光自由基作为高效闪烁体的可能性，也为有机闪烁体材料在X射线成像中的商业化应用提供了宝贵的经验。

图2 卤代发光自由基的基本光物理性质及理论计算

图3 自由基OXSTs材料的X射线辐射发光性能

图4 自由基OXSTs材料的X射线成像应用

相关成果以“Efficient Metal Free Organic Radical Scintillators”为题发表在Nature Communications（《自然·通讯》）上。南京邮电大学材料科学与工程学院/有机电子与信息显示国家重点实验室谢高瞻副教授、陈秋水教授、陶冶教授和黄维院士为论文共同通讯作者，硕士生罗安晟为论文第一作者。东南大学罗守华教授在医用显微CT成像方面给予了大力支持。该项研究成果同时得到了柔性电子基础科学中心、国家优秀青年基金、江苏省特聘教授计划、有机电子与信息显示国重主任基金，松山湖材料实验室开放课题及南京邮电大学“华礼人才”支持计划等项目的支持。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-51482-8

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