太原理工大学张虎林教授团队 CEJ：基于LSPR光热/热电耦合的无源热电凝胶贴片用于人体运动识别

2023-08-11 来源：高分子科技

虽然准固态离子热电（i-TE）材料由于廉价、无泄漏、可扩展、不需额外供电等优势已被广泛应用于人体可穿戴领域，但在使用过程中有限温差给 i-TE 凝胶的广泛应用带来了挑战。近期，太原理工大学信息与计算机学院张虎林教授团队制备了一种光驱动柔性热电水凝胶。聚合物网络由PVA链和PDMS纳米颗粒组成的，通过一锅合成法和冻融法将Fe^2+/3+和聚合物网络制备成热伏凝胶，耦合凝胶的热电效应和AuNPs@SiO₂-PDMS复合薄膜的局部表面等离子体共振效应（LSPR），来用于无源可穿戴人体运动识别。

图1. 用于热感应的光-热-电设备示意图

图2a 显示了AuNPs的形态结构，AuNPs成功还原并均匀分布在二氧化硅中。利用高分辨率TEM确定了AuNPs的物理相 (图2c)。有两个清晰可见的晶面，估计分别为2.03和2.3?，对应于金的 (200) 和 (111) 面。AuNPs的等离子共振会在530 nm附近产生一个明显的吸收峰。因此，使用AuNPs@SiO₂可以显著提高光子利用，提升复合膜的光热转换能力 (图2d-e)。

图2. AuNPs@SiO₂-PDMS复合薄膜的制备及其光热特性。

PVA-PDMS 凝胶（5 wt%）的断裂应力达73 kPa，是纯PVA水凝胶的两倍。随着 PDMS 纳米粒子的加入，热功率从1.27 mV K^-1显著增加到 PDMS 含量为5%时的最大值1.46 mV K^-1（图3e）。PDMS纳米粒子导致的热功率增加可能归因于两个因素。首先，PVA-PDMS凝胶较大的多孔结构可以促进Fe^2+/3+的传输，进一步增加Fe^2+/3+的熵差。其次，较低的热导率延迟了从热力学不稳定状态到均匀状态的自发转变，这反过来又增加了热功率。随着PDMS加入，凝胶电导下降，但热导也随之下降。PVA-PDMS-5的ZT值最高，达到0.0011。

图3. 水凝胶的热电特性和机械特性

光-热-电设备结合了光热效应和热电效应，在阳光照射下可产生电流。我们制作了一个包裹在聚氨酯薄膜中的运动监测贴片，用于检测人体运动的速度。检测到的输出电流基本上是由入射到贴片上的太阳光强度变化引起的（图 4a）。在热电转换过程中，手臂摆动引起的外部阳光作用会导致凝胶温差的变化。电流脉冲通过热电凝胶冷热两端的温差变化实现。手臂摆动频率的不同通常表示身体移动的快慢。在一个太阳下，不同摆臂频率为电流曲线证实，电流振幅与摆臂频率有关（图4g）。所产生的电流振幅可用于检测和识别三种常见的人体运动：行走、慢跑和跑步。

图4. 光-热-电贴片用于人体运动检测的应用展示

本研究设计了具有良好机械性能的高效光热层和热电水凝胶层的结构。当 PDMS含量为5%时，TE凝胶具有1.46 mV K^-1的高塞贝克系数和0.98 W m^-1K^-1 的低热导率。使用AuNPs@SiO₂-PDMS 薄膜组装的PT 凝胶具有快速的光热响应和较大的电流输出。此外，该凝胶还被制成了概念验证贴片，可通过识别手臂摆动所刺激的太阳辐射开关，实时主动分辨人体运动，实现远程监控。这项工作不仅提供了一种用于非接触控制的PTE贴片，还可以与治疗设备相结合，自适应地调节人体生理状态。相关成果以“Thermogalvanic gel patch for self-powered human motion recognition enabled by photo-thermal-electric conversion”为题发表在《Chemical Engineering Journal》（IF=15.1）上。文章第一作者是太原理工大学硕士研究生杨航。通讯作者为张虎林教授，该研究得到了山西省自然科学基金以及山西省科技合作与交流专项的支持。在过去的两年中，张虎林教授团队制备了一系列基于不同聚合物网络和氧化还原对的热电凝胶器件，并致力于开拓凝胶热电器件的应用场景，取得了一系列的研究成果，具体详见：基于热电凝胶的无源信息转换系统(Nano Energy, 2023, 113, 108612, Compos. Sci. Tech., 2023, 239, 110077, Nano Energy, 2023, 106, 108077)，用于热能管理和热回收的无水热电凝胶(ACS Appl. Polym. Mater., 2023, 10.1021/acsapm.3c00481)，基于深度学习算法的婴儿智能监护系统(Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2204803)，太阳能热能收集器件(Nano Energy, 2022, 100, 107449，Sens. Actuat. A-Phys., 2023, 354, 114305)，无源呼吸、体温等体征监测策略(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 14, 48743，ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 37306，J. Mater. Chem. C, 2022,10,13789，Nano Res., 2023, 10.1007/s12274-023-5621-2)等。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.145247

【作者简介】张虎林，太原理工大学教授、博士生导师、学术委员会委员，山西省青年拔尖人才、三晋英才-拔尖骨干人才、山西省科技功勋，山西省青年科技工作者协会理事、中国青年科技工作者协会理事、四川省杰出青年基金获得者。2014年博士毕业于重庆大学，2012年8月到2014年1月赴美国佐治亚理工学院联合培养，2017年在香港理工大学访学1年。研究领域为微纳能源收集与无源传感。目前，已在Adv. Mater.、Nano Lett.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy等国际一流学术刊物上发表SCI论文100余篇，其中第一/通讯作者45篇（22篇IF>10），论文被引用6800余次，h因子为39，申请美国专利4项、中国专利9项（已授权5项），所做的工作曾被CNN、BBC、NanoWerk、科学网、太原日报等报道，研究成果获评2019年山西省自然科学二等奖（排名第1）、JMCC Emerging Investigators-2022。主持国家自然科学基金青年项目、山西省自然科学基金、四川省杰出青年基金、国家重点研发计划子课题等，另参与多项国家级课题。

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（责任编辑：xu）

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