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赵学波教授的博士研究生张硕同学连续在ACS Applied Materials & Interfaces和International Journal of Hydrogen Energy上发表电化学氨分解制氢研究进展

近日,赵学波教授指导的博士研究生张硕同学在国际期刊ACS Applied Materials & Interfaces发表题为“Facile Fabrication of a Foamed Ag3CuS2 Film as an Efficient Self-Supporting Electrocatalyst for Ammonia Electrolysis Producing Hydrogen”的研究论文,对于氨基能源系统的发展具有重要意义。


易于被液化的氨(NH3)是一种理想的氢载体,其含氢质量分数高达17.65 %,能量密度高达3 kWh kg-1。利用电催化氨氧化技术(E0 = 0.059 V)可在线制备高纯度氢气,且其消耗的能量比电解水制氢(E0 = 1.23 V)低95%。Pt基氨氧化反应催化剂在催化稳定性以及价格方面均无法满足氨基能源系统的大规模化应用。因此,低价的氨氧化反应催化剂一直是我们团队寻求的目标,近期我们创新地将一步水热反应制得纯无机的Ag3CuS2薄膜应用到电催化氨氧化反应中,其在氨碱溶液(η = 0.7 V)以及液氨溶液(η = 0.4 V)中均展现出明显的催化氨分解的性能。


利用理论计算研究了催化剂表面的氨氧化反应的反应路径,在氨氧化反应复杂的六电子的路径中,N+N的路径更具优势。该研究在氨氧化性能的机理研究以及新型氨氧化催化剂的制备方面具有积极的指导意义。


此外,我们还设计了一种生长于钛箔上的超长的富缺陷TiO纳米纤维的自支撑AOR催化剂(TiO/Ti foil)。


TiO/Ti foil在碱性氨溶液中当电压高于0.4 V时就可以展现出有效的AOR活性。密度泛函理论(DFT)计算表明,TiO表面氧空位在促进AOR活性中发挥了重要作用,其不仅降低了决速步骤的能垒(?HNNH2的形成),也促进最终产物N2解吸。有缺陷的TiO是一种低成本和稳定的AOR催化剂,有望在氨电解制氢和直接氨燃料电池被实际应用。该成果发表在国际氢能期刊International Journal of Hydrogen Energy上,题为“Electrochemical ammonia oxidation reaction on defect-rich TiO nanofibers: Experimental and theoretical studies”: