本研究团队致力于电化学能量转换与储存材料、器件及装置的研发，重点开展质子交换膜燃料电池催化材料和核心器件（膜电极MEA/CCM）、电解水制氢催化材料和核心器件（膜电极及PEM水电解技术）及锂离子电池电极材料等研究工作。目前，已承担10余项国家级项目，作为第一作者或通讯作者已在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.等国内外期刊上发表300余篇SCI学术论文，申请国家发明专利109件，其中授权84件；已培养和正在培养博士、硕士研究生150名。取得的一些代表性成果如下：

1）证明了本征五元环（C5）拓扑缺陷对碳材料电化学反应性的重要影响（朱加伟、宫蕾等同学）。近年研究表明，碳晶格拓扑变形可有效调节碳基面的荷电状态，但能否促进碳材料的电化学反应性仍缺乏有效证据。对此，团队首次采用理论计算和实验验证相结合的方法，开展了碳晶格拓扑缺陷工程电化学反应性研究，证明了碳五元环（C5）拓扑缺陷对氧还原反应（Angew Chem Int Ed 2019,58,3859,ESI高被引论文）和氢析出反应（Angew Chem Int Ed, DOI: 10.1002/anie.202411125）等电化学反应性有着显著的提升作用。进一步研究发现，五元环拓扑缺陷中的碳原子和Ru原子间的p-d轨道杂化效应有利于诱导反应活性位点的电子重新分布和调节反应中间体的吸附能，并促进水解离过程，从而进一步改善碳基材料的电催化析氢反应（HER）活性。研究成果为今后进一步提高碳基催化剂催化性能指出了新的研究方向，并为设计新型高性能纳米碳基能源转换与储存材料提供新的思路，将有力促进碳基纳米材料在诸多能源转换与储能装置中的应用。鉴于本研究团队在碳缺陷研究方面的突出影响，曾受邀在国际顶级期刊（Adv Funct Mater,2020,30,2001097, ESI高被引论文）撰写关于碳拓扑缺陷的专题评述。

2）提出吸附质演化（AEM）和晶格氧氧化（LOM）兼容机制，“鱼”与“熊掌”亦可兼得！促进水氧化（罗旭等同学）。水氧化反应，即析氧反应(OER)，作为水电解制氢的关键步骤，其催化效率直接影响整体能量效率和经济性。贵金属基催化剂（如RuO₂和IrO₂等）虽然具有较高的OER催化性能，但其高昂的成本限制了其大规模应用。因此，开发高效、低成本的OER非贵金属催化剂成为研究热点。前期研究表明，虽然晶格氧氧化机制（LOM）可打破传统吸附质演化机制（AEM）的热力学关系限制，使催化剂的OER活性得到进一步提高，但由于其涉及晶格氧的参与以及氧空位的形成和再填充，不利于保持催化剂的结构稳定性。近年来研究亦发现，通过电化学重构策略，可以将MOOH催化剂转化为具有更高价态金属中心的氧氢氧化物，从而激活晶格氧(LOM)路径，进一步提高OER活性。然而，MOOH催化剂在电化学重构过程中通常局限于近表面纳米尺度，导致活性组分的利用率较低，限制了OER活性的进一步提升。为此，团队利用阳极电氧化重构方法设计了一种新颖的Fe/S双调制羟基氧化镍（R-NiFeOOH@SO₄）催化剂。该催化剂同时活化了金属和晶格氧活性位点，实现了AEM和LOM路径的配伍，使催化剂的析氧催化活性和稳定性达到了有效平衡。实验和计算结果表明，引入的铁（Fe）作为活性位点优化了AEM机制中析氧反应中间体的吸附；引入的硫（S）则显著提升了晶格氧活性，促进了LOM机制。在Fe/S双调制作用下，AEM和LOM路径下的OER能垒差异明显缩小，有效增强了AEM和LOM机制的兼容性。因此，R-NiFeOOH@SO₄催化剂在碱性电解液中展现了优良的OER活性和稳定性（Nat Commun 2024,15,8293）。这项工作为通过合理激发晶格氧来设计高性能催化剂提供了新的视角。

3）利用植酸的强络合作用构建了多阴离子调控的Pt族金属基催化材料（蒲宗华等同学）。理论计算表明，非金属元素键合的Pt族金属位点的电子态和配位环境可拥有最佳的吸脱附能，有利于氧及氢析出反应。但Pt族金属的化学性质不活泼，使其只能在极端条件下才能被少量合成，这让Pt族金属的多阴离子络合充满挑战。对此，团队借助绿色植酸的强络合作用首次在温和环境下合成出富P型（PtP₂、RuP₂、IrP₂、RhP₂等）纳米催化材料（Angew Chem Int Ed 2017,56,11559,ESI高被引、热点论文；Energy Environ Sci 2019,12,952,ESI高被引、热点论文，中国百篇最具影响国际学术论文；J Catal,2020,383,244）。这些工作为阴离子调控Pt族金属-非金属催化剂的合成和应用提供了科学指导。鉴于该研究成果的重要影响，受邀在国际顶级期刊Adv Funct Mater 2020,30,2004009（ESI高被引、热点论文）撰写关于磷化物催化剂活性起源及结构调控的专题评述。研究成果获得中国工程院外籍院士孙学良教授高度评价，他在国内《物理化学学报 2021,37,2011077》上专门为此项工作撰写亮点评述。

4）利用熔融盐辅助法构建了系列阴离子调控的Pt族金属基催化材料（陈钉、朱加伟等同学）。设计了一种由多尺度富缺陷的RuO₂纳米单体(MD-RuO₂-BN)构成的双连续纳米反应器，双连续纳米反应器的腔约束效应提供了丰富的活性位点和快速的传质能力；而且由于空位和晶界的存在，使其拥有大量低配位的Ru原子，削弱了Ru-O相互作用，抑制了晶格氧的氧化和高价Ru的溶解，从而表现出良好的酸性OER性能（Nat Commun 2024,15,3928）。首次制备出由轻质硼（B）原子有序填充的金属间Ir-B（IrB_1.1）和Os-B（OsB₂）化合物。位于铱（Ir）晶格中的B通过供-受体结构形成了良好的吸附表面，在析氧反应（OER）的速率决定步骤（RDS）中具有最优的自由能，从而提高了催化活性；同时，Ir-B结构单元的强耦合抑制了Ir的脱金属和重构行为，确保了催化稳定性（Angew Chem Int Ed 2024,63,e202407577）。研究发现，可以通过填充轻质原子（例如B）来调整金属原子（例如Os）的间距；而且更惊奇的是，随着金属原子间间距的增大，氢吸附-距离关系得到反转，从而促进Os-B化合物的析氢反应（Nano-micro Lett 2023,15,168）。通过引入Se原子的部分替位RuS₂中的S原子，得到了Ru₂(S3Se)催化材料。引入的Se原子有效改变了RuS₂对称的原子周期结构，优化了Ru活性位点附近的电子构型和配位环境，进而实现了OER活性和稳定性的双提升（Energy Environ Sci 2024,17,1885,ESI高被引论文）。通过理论计算揭示了铂族金属硅化物的析氢活性趋势，表明IrSi具有最佳的HER活性；为此，合成了一系列铂族硅化物（IrSi, PtSi, Pd₂Si, RhSi and RuSi_x），电化学测试结果进一步验证了理论预测结果，即IrSi确实具有最优的HER活性（ACS Catal 2022,12,2623）。鉴于上述研究成果的重要影响，受邀在Chem-Eur J 2021,27,12257撰写有关Pt族金属阴离子调控及电催化应用方面的专题评述，并在国际顶级期刊Adv  Mater 2024,2408285撰写关于熔融盐辅助合成催化剂方面的专题评述。

5）首次利用熔融盐辅助法同步可控构筑了Ru/RuS₂类型异质结构催化材料（朱加伟、陈钉等同学）。质子交换膜（PEM）电解水制氢是未来重要的产氢技术之一，但制约其发展的一大因素是其两电极均需要昂贵的Pt/Ir基催化剂来加速迟缓的动力学过程。Ru作为相对廉价的贵金属基催化剂与催化中间体结合强度较为适宜，但其催化活性和稳定性还有待进一步提高。而且，由于常规的高通量杂原子源难以获得所需的异质结构体系，导致目前对钌基催化剂界面效应的研究还较为缺乏。为此，团队通过理论计算揭示了Ru/RuS₂异质结构的优越性和活性来源，并通过共晶盐体系合理构筑出层状Ru/RuS₂异质结构催化材料。测试结果显示，该催化材料在酸性介质下表现出快速的析氧和析氢催化反应动力学及出色的耐久性（Angew Chem Int Ed 2022, 61, e202208642,ESI高被引论文）。采用此方法，团队还进一步合成出了Os-OsSe₂ （Angew Chem Int Ed 2022,61,e202208642,ESI高被引、热点论文）、Ru/Ru₂P （InfoMat 2022,4,e12287,ESI高被引论文）和Os/OsS₂（ACS Catal 2022,12,13312）等高效的异质结构催化材料，证明了该方法的普适性。该项研究工作将为可控构筑高性能异质结构催化材料提供科学指引。鉴于上述研究成果的重要影响，受邀在Inorg Chem Front 2023, 10, 2220（ESI高被引论文）撰写有关异质结构催化剂构建原则的专题评述论文。

6）通过引入功函数（WF）揭示了异质界面引起的电子转移和电荷平衡效应的内在驱动机制（陈钉、穆雪琴等同学）。界面化学在调节内在催化活性方面发挥着重要作用。团队通过理论计算发现，功函数作为反映电子逃逸能力的参数，决定了Os-OsSe₂异质结构界面内建电场（BEF）和电荷转移的方向。同时，在内建电场的驱动下，硒（Se）作为一种可控的电荷调制器，促进了Os和OsSe₂氢键结合能的双向优化，使Os-OsSe₂异质结构拥有高本征活性的析氢反应位点，从而加速了电化学裂解水析氢反应动力学。通过在界面电化学析氢反应中引入功函数，不仅可以从根本上阐明电子转移和界面平衡的内在驱动机制，而且也很好地解释了异质结构电催化剂析氢反应的活性起源。所构建的Os-OsSe₂异质结构催化材料在酸性和碱性介质中均表现出优于商业Pt催化剂的析氢反应活性（Angew Chem Int Ed 2022,61,e202208642,ESI高被引、热点论文）。该工作丰富了铂族金属催化剂的研究体系，而且突出了功函数在诱导界面内建电场引起的电荷平衡效应方面的重要作用，并据此提出了电催化剂的电子结构优化策略。此外，基于功函数理论，团队还提出了一种构建内外双电场的策略。即通过在非晶态Fe（Cu）氧化物表面构筑高度分散的PdRu五重孪晶结构（PdRu@MOx, M=Fe或Cu），巧妙地在异质界面和五重局部对称性破缺区域之间产生强烈的内建-外电场。内外双电场的存在优化了界面电荷密度，显著提高了质子吸附能力，从而加快了氢析出反应（HER）动力学。在碱性海水中，仅需120 mV的过电位就能实现1 A cm^-2的电流密度，而且其质量活性是商业Pt/C催化剂的17倍以上。本项研究成果不仅为电化学析氢反应的机制提供了新见解，更为实现工业规模产氢催化剂的设计提供了科学指导（Nano Energy 2024,131,110216）。

7）通过打破催化材料结构对称性，调控界面特性、配位环境和电子性质，有效提高了Ru基催化材料的催化性能（陈钉、穆雪琴等同学）。团队通过引入Se原子部分替位RuS₂中的S原子，诱导形成结构不对称的Ru₂(S₃Se)催化材料。由于Se和S在原子半径、金属丰度和电离能上的差异，引入的Se原子不仅改变了RuS₂对称的原子周期结构（如八面体排列和键长），而且还起到电荷调整剂的作用，优化了Ru活性位点附近的电子构型和配位环境，促进电子向Ru积聚；同时，Se原子的引入也加强了阴阳离子间的耦合作用，显著降低了速率决定步骤的热力学势垒和催化材料的快速酸水氧化动力学（Energy Environ Sci 2024,17,1885, ESI高被引论文）。此外，通过合作，团队还构建了富缺陷FeO_x担载的Ru团簇(Ru/Ru_xFe_3-xO₄)催化剂。由于该催化剂中存在大量的异质界面和未配位的金属位点（如多个活化层、大量的Fe(Ru)-O界面、部分原子级分散的Ru），打破了Fe_3-xO₄晶格的对称性，改变了异质界面的电荷分布，增强了Ru团簇与Fe(Ru)O_x之间的电子转移。理论计算表明，相比于Fe₃O₄和Ru，Ru/Ru_xFe_3-xO₄的OH吸附能显著增强；而且，Ru原子向FeO_x界面分散导致电子重排，也有效调节了表面活性位点和中间体的吸附能，促进了HER/HOR反应。实验结果表明，在碱性环境下，催化剂具有高的HER和HOR活性，其质量活性远超商用Pt/C催化剂（Nano Lett 2024,24,1015,ESI高被引论文）。这些研究证实通过打破对称性来提高催化剂的催化性能是可行的。

8）通过结合单原子催化和强金属-载体相互作用（SMSI）优势，并利用Pt族金属（PGM）活性物种和M-N-C体系中M单原子位点间的协同作用，实现了Pt族金属活性物种的原子/团簇/超小纳米粒子分散（赵宏宇、宫蕾、梁律晗、袁帅等同学）。长期以来，研究者们一直致力于降低催化剂中的贵金属载量，相关策略包括合金化和尺寸工程等。而选择合适的载体，通过强的载体-金属相互作用（SMSI）来调节负载PGM物种尺寸，是制备高效PGM基催化剂的一种简单有效的方法。在催化剂合成过程中，活性PGM纳米物种通常会由于奥斯瓦尔德熟化或缺乏约束而发生严重团聚，导致活性位点数量和催化效率降低。因此，如何有效提升PGM的原子利用率仍然是一个很大的挑战。我们预测，由于M-N-C框架上单原子M位点对PGM存在强的相互作用，PGM物种过度生长和团聚现象将得到有效抑制，使所制备的PGM@M-N-C催化剂将具有理想的PGM尺寸分布和超低的PGM载量。为此，团队利用MOF衍生的M-N-C框架作为基底，将高本征活性的PGM物种引入到单原子M-N-C体系中，采用逐步构筑的方法制备了PGM@M-N-C材料。得益于高度分散的MN4单原子位点（M）对PGM物种的强锚定作用，PGM物种的团聚被有效抑制。通过XPS和同步辐射等谱学研究及理论计算表明，单原子M位点与负载PGM间存电子转移和强的相互作用。电化学性能测试表明，所获得的PGM@M-N-C催化剂具有多活性中心及超低的PGM载量和适宜的尺寸，在酸、碱介质中均表现出优异的ORR、HER或HOR性能（Nano Energy 2024, 121, 109247; ACS Catal 2023,13,4012,ESI高被引、热点论文; J Energy Chem 2022,65, 48,ESI高被引论文; Nano Energy 2021,88,106221,ESI高被引论文; Nano Energy 2019,59,472,ESI高被引论文）。

9）快充型锂离子电池LiMn₂O₄正极材料设计（曾炜豪等同学）

锂离子电池因其在快速充电技术中的显著优势而备受关注。其中，LiMn₂O₄因具备三维锂离子扩散通道，展现出优异的离子扩散性能，被视为一种潜力巨大的正极活性材料。然而，该材料在高电流密度下的倍率性能受限，且伴随快速的结构退化，这成为其实际应用的重大障碍。为应对上述挑战，本研究团队与本校吴劲松教授研究团队通力合作，提出了一种高效的熵调控策略，即通过向LiMn₂O₄体系中引入五种低价态阳离子（Cu、Fe、Mg、Ni、Zn），成功实现了熵值的优化（即熵增LiMn₂O₄）。熵增效应可导致结构无序化和化学短程无序化，增强掺杂离子在晶体中的离散性，有利于离子扩散性能的提升；高效的离子扩散有效抑制了非均匀电化学应力的产生，阻止了长期循环后三维通道的结构退化。实验结果显示，熵调控的LiMn₂O₄在10 C的高倍率下循环1000次后仍能保持约80%的放电容量。进一步研究表明，熵增效应促进了掺杂阳离子的无序排列及局域结构的收缩，进而增大了LiO₄四面体并增强了Mn-O共价键强度，优化了锂离子传输路径并稳固了扩散通道；此外，熵增效应有效缓解了高荷电状态下循环产生的应力，熵增LiMn2O4表现出单相固溶的结构转变机制和可逆的体积演化行为，从而显著抑制了长期循环导致的结构退化。该研究成果为破解锂电池正极极速充放电技术难题提供了有效路径（Nat Commun 2024,15,7371）。

10）开创了一种通过氯化碳化物获得石墨烯及同源过渡金属参杂碳材料的新方法（寇宗魁、彭焘、李文强等同学）。首先，团队在常压下通过氯化反应彻底去除二维晶体金属碳化物（MxCy）中的M组分将其快速转化为石墨烯，并通过控制反应温度实现了石墨烯层数的可控。采用此完全氯化法制备的石墨烯成本低、缺陷少、质量高且层数可控（Adv Funct Mater 2017,271604904）；此外，通过类似完全氯化法在中低温（200-1000℃）、常压条件下还可将SiC、TiC等无定形碳化物（a-M_xC_y）快速转化为石墨烯，并揭示了其作用机制。同时，实验证明了该方法具有普适性。该研究成果打破了一直以来只有晶体碳化物才能用来合成石墨烯的传统思维（Sci Rep-UK 2013,3,1148; Sci Rep-UK 2014,4,5494; ZL201410289271.3; ZL201210419348.5）。在上述研究基础上，通过非完全氯化方法获得一系列碳化物衍生多功能碳材料，即通过控制Cl₂用量调控碳化物的氯化反应进程，有意保留部分M组分，实现同源M自掺杂石墨烯、碳纳米管等纳米碳材料的可控制备，解决了金属原子与石墨烯中碳原子半径不匹配而难以实现石墨烯金属掺杂的科学难题；或保留部分M_xC_y，获得具有核壳结构的新型MxCy@CDC纳米复合材料。同时，亦证明这一创新策略的普适性（Adv Funct Mater 2017,27, 1604904; ACS Energy Lett 2017,3,184; Nano Energy 2017,36,374; Carbon 2018, 139,1144; ZL201611209424.4）。

11）与通常的想法相反，首次从碳化物中（M_xC_y）提取出碳原子，从而原位构建出同源金属M/MxCy异质结构材料（寇宗魁等同学）。尽管目前通过调控合成条件（例如，温度、氯化时间及χ值等）或选择碳化物的种类实现了对CDC产物的形貌、微观结构及其电化学性能的有效地调控，但从碳化物中提取碳原子却一直难以实现。这主要是因为，相比于传统提取非碳M原子合成CDC材料，对于提取碳原子的研究尚处于探索阶段。更重要地是，反应热力学及动力学原理不明确，缺乏重要的理论依据。为此，团队尝试对氯化碳化物反应热力学参数进行精细调控时发现，如果大幅降低χ，并控制反应温度，进行非完全氯化反应，则可实现碳化物的碳原子提取。以碳化钨（WC）为例，当将χ降低至1.3（反应温度1000℃，反应时间4h），申请人成功提取了碳化钨（WC）中的碳原子，从而获得同源金属原子构成的金属钨/碳化钨（W/WC）异质结构。同时发现，在提取钨原子过程中WC结构发生了重排，由纳米颗粒状转变成了纳米带。构筑的W/WC异质结构材展现了高的析氢和光电催化性能。该研究首次实现了碳化物的氯化法碳提取，并为通过氯化碳化物系统地原位制备金属/金属碳化物异质结构材料提供了创新性思路（Nanoscale Horiz 2019,4,196,ESI高被引论文）。

12）在应用研究方面。在科技部863项目及省市科技项目的支持下，研发出了具有自主知识产权的高性能燃料电池芯片（CCM），成功应用于KW级大功率燃料电池发动机，并实现向美国大批量出口CCM产品，2024年《低铂、高效燃料电池膜电极组件工程化成套制备技术及应用》获国家技术发明奖二等奖；同时，还参与研制出了增强型燃料电池复合质子交换膜及其小试生产线。