原创 SSTR MaterialsViews 2023-04-05 08:38 发表于四川

正文

目前，氢气的生产和消耗成为实现氢循环利用的两个关键过程。在氢气消耗中，阳极的氢氧化反应（HOR）是燃料电池的关键步骤。然而，即使在碱性条件下使用活性最高的Pt基催化剂，HOR动力学也比在酸性条件下慢2-3个数量级，严重阻碍了碱性燃料电池的发展。因此，研究人员试图分析碱性介质中的HOR机理，并深入探讨HOR活性的根本原因，以便更好地设计、筛选和构建具有高活性和稳定性的HOR催化剂。

为此，武汉理工大学木士春教授和南京晓庄学院刘苏莉教授介绍了HOR的催化机理，并系统地分析和总结了HOR催化剂的设计和优化策略，包括应变调控、组分调控、原子掺杂、亲氧位点工程和载体工程。最后，提出了碱性HOR面临的挑战和机遇，以及潜在的研究趋势（图1）。

【图1】催化剂的HOR反应机理、分类、性能优化策略及主要挑战。

【图2】碱性HOR的HBE和OHBE理论示意图

本文首先评述了HOR催化剂的反应机理（图2），确定HBE和OHBE是描述HOR催化性能的描述符，并介绍了被广泛应用的HBE理论和双功能理论；评述了近年来碱性HOR常用的催化剂种类，包括贵金属基催化剂（包括Pt基，Pd基，Ir基，Ru基催化剂）和非贵金属催化剂（包括单金属和多金属催化剂）；接着重点探讨了催化剂本征活性和稳定性，进而提出HOR催化性能的优化策略（包括几何工程、组分工程、原子掺杂工程、亲氧位点工程和载体工程等）；最后，作者分享了该领域目前的进展及面临的挑战：1）对HOR反应机理的理解仍然不完全清楚，HBE理论和双功能理论之间的争论仍在进行中；2）需要更多的原位表征技术探索反应中间体的变化过程；3）增加催化剂的活性面积、活性原子的数量以及设计稳定结构以延长催化剂的寿命仍然是一个巨大的挑战；4）在非贵金属HOR催化剂的构建中，杂原子掺杂或合金化过程中元素的合理选择和精确控制是十分困难的；5）理论计算的发展可以为复杂的电催化反应界面过程提供原子和分子信息，弥补实验的不可控性和复杂性；6）有必要通过多种方法客观评估催化剂的性能，使其更具适用性。

针对以上诸多挑战，在未来的研究中，更需要原位界面结构表征和理论模型研究相结合，为低成本、高活性、高稳定性HOR催化剂的设计和制备提供更有效的策略和理论依据。

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