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木士春/寇宗魁/John Wang Adv. Energy Mater.:调变氢析出活性位点

王鹏彦等 科学材料站 2022-01-17

文 章 信 息

硫化镍中阳离子Ni到阴离子S的活性位点反转确保更有效的碱性氢产出

第一作者:王鹏彦,王婷婷

通讯作者:寇宗魁*,木士春*,John Wang*

单位:武汉理工大学,新加坡国立大学

研 究 背 景

由可再生能源驱动的电解水是一种有前景的产氢途径,其中的阴极析氢反应(HER)是决定转换效率的关键。硫化镍材料在HER催化中被广泛关注,且金属镍一般被认为是HER的活性位点,因此,如何进一步提升硫化镍材料的HER活性并实现活性位点的反转保有挑战。

文 章 简 介

基于此,来自武汉理工大学的木士春教授、寇宗魁教授与新加坡国立大学的John Wang教授合作,在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Swapping Catalytic Active Sites from Cationic Ni to Anionic S in Nickel Sulfide Enables More Efficient Alkaline Hydrogen Generation”的研究文章。该文章通过构筑基于硫化镍的分级结构实现了从阳离子Ni到阴离子S的活性位点反转,并探究了在HER及OER、电解水中的催化活性。

本 文 要 点

要点一:构筑硫化镍基分级结构

通过水热后硫化的两步法制备了NiS2/NiS2-NiS分级结构。XRD、FESEM、HRTEM、STEM、EDX mappings等表征说明硫化处理过程中泡沫镍被硫化为NiS2-NiS异质结构,同时表面负载有纳米花状的NiS2,从而形成了分级结构。

图1. NiS2/NiS2-NiS分级结构的合成示意图及结构表征。
要点二:分级结构呈现出出色的HER催化活性

受益于丰富的活性位点、出色的固有活性及有利的动力学,NiS2/NiS2-NiS在碱性介质中呈现出出色的HER活性,能在55 mV的低过电位下输出10 mA cm-2的电流密度。

图2. NiS2/NiS2-NiS电极的HER活性探究。
要点三:密度泛函理论(DFT)计算验证活性位点反转DFT

计算结果表明NiS2/NiS2-NiS分级结构构筑有利于提升电子导电性,且能诱导电子从Ni位点到S位点的转移。氢吸附吉布斯自由能、水吸附和水解离的计算结果表明,不同于NiS2和NiS2-NiS中Ni是活性位点,NiS2/NiS2-NiS分级结构中S位点呈现出更优的吸附能和更小的水解离能垒,从而实现了活性位点的反转。

图3. 不同模型的HER动力学研究。
要点四:分级结构呈现出出色的OER、电解水催化活性

NiS2/NiS2-NiS在碱性介质中同样呈现出优异的OER和电解水催化活性。在OER过程中,表面会经历氧化并形成无定形NiOOH层

图4. NiS2/NiS2-NiS电极的OER、电解水活性探究。

文 章 链 接

Swapping Catalytic Active Sites from Cationic Ni to Anionic S in Nickel Sulfide Enables More Efficient Alkaline Hydrogen Generation. DOI: 10.1002/aenm.202103359

通 讯 作 者 简 介

木士春教授

武汉理工大学学科首席教授,博士生导师。主要从事质子交换膜燃料电池关键材料与核心器件、电化学产氢、锂离子电池材料和碳纳米材料等研究工作。目前,作为第一作者及通讯作者已在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、ACS Nano.、ACS Catal.、ACS Energy Lett.、Nano Energy等国内外期刊上发表250余篇SCI学术论文,申请国家发明专利近102件,其中授权84件。
寇宗魁教授

教授/研究员,湖北省高层次人才(青年项目),湖北省楚天学子。主要研究方向为原子尺度电催化材料的开发及催化机理研究。近五年在材料、化学、能源及其交叉学科领域发表学术论文100余篇,其中以第一作者及通讯作者在Adv Mater、Adv Energy Mater、Adv Funct Mater、ACS Energy Letters、Electrochemical Energy Review、Adv Sci、ACS Catal、Nano Energy等发表SCI论文50余篇,SCI他引5000余次,h因子为43;获国家授权发明专利2项;主持并参与多项国家及省部级科研项目。受邀多本国际高影响力学术期刊独立审稿人。任《Interdisciplinary Materials》期刊学术编辑。受邀参加多个国际会议并作邀请报告。
John Wang教授

新加坡国立大学材料科学与工程系教授,在功能材料和材料化学领域拥有30多年的教学和科研经验。John Wang教授目前的研究方向包括:多铁性薄膜及器件,二维材料化学,纳米结构材料在能源与环境中的应用;在国际顶级学术期刊上已发表超过400篇著作。John Wang教授曾担任新加坡国立大学材料科学与工程系主任7年(2012年06月-2019年7月),并且于2019年当选为亚太材料科学院院士,2020、2021年科睿唯安全球高被引学者。