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武汉理工木士春/何大平JMCA引入Bi–O键调控Fe–N4位点促进氧还原

材料新发现 发布时间: 2021-12-15

第一作者:晋慧慧、朱加伟

通讯作者:木士春教授、何大平教授

通讯单位:武汉理工大学

DOI: 10.1039/D1TA08256F

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氧还原反应(ORR)与人类的生产和生活密切相关,一些重要的能量转化器件诸如燃料电池和金属空气电池等,均需要ORR的参与。然而,在电极上发生的ORR需要大量的贵金属铂基催化剂,因此严重阻碍了此类电化学器件的发展。


图1. Fe/Bi-RNC的制备流程示意图与微观形貌表征。

文章要点1:在本文中,为了将Bi元素引入具有原子级分散的Fe/N–C系统,作者通过采用负载Fe和Bi原子的棒状C3N4模板作为牺牲剂,成功地将Bi原子掺杂到ZIF-8衍生的Fe/N–C碳系统中(Fe/Bi-RNC),该系统具有Bi–O形式的多孔棒状结构。

文章要点2:Mssbauer谱和电子顺磁共振测试证明,Bi掺杂可以导致Fe/Bi-RNC中形成更高活性的Fe–N位点。因此,在碱性和酸性电解液中,所制备出的Fe/Bi-RNC催化剂表现出远优于未掺杂BiFe-RNC催化剂的ORR性能。

文章要点3:通过密度泛函理论(DFT)计算结果,进一步揭示出Bi–O键的存在降低了Fe–N4的带隙,并且其协同作用非常有利于ORR决速步中的电子转移,从而具有优异的氧还原性能。

图2. 所制备出材料的结构表征。

图3. 电催化氧还原性能测试。

图4. 锌空气电池的电化学性能。

图5. 密度泛函理论计算。

参考文献

Huihui Jin, Jiawei Zhu, Ruohan Yu, Wenqiang Li, Pengxia Ji, Lvhan Liang, Bingshuai Liu, Chenxi Hu, Daping He, Shichun Mu. Tuning the Fe–N4 sites by introducing Bi–O bonds in a Fe–N–C system for promoting the oxygen reduction reaction. J. Mater. Chem. A. 2021. DOI: 10.1039/D1TA08256F.