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ACB观点:Co纳米颗粒/Co2C纳米线间的界面工程促进水分解动力学


文章信息

Co纳米颗粒/Co2C纳米线间的界面工程促进水分解动力学

第一作者:王鹏彦

通讯作者:木士春*,刘苏莉*,肖金生*

单位:武汉理工大学,南京晓庄学院

研究背景

诸如风能、水力发电、太阳能等可再生能源可用性波动的瓶颈已经推动了对能量转换和储存技术的迫切需求。电解水被认为是一种将可再生能源转化为可存储且碳中性的氢能的有前途的策略。原理上讲,电解水过程中水分子通过氧析出反应(OER)和氢析出反应(HER)分解为氧气和氢气。然而,目前电解水技术受限于OER和HER缓慢的动力学过程,因此迫切需要开发出高活性的双功能电催化剂以促进水分解动力学。

文章简介

基于此,来自汉理工大学的木士春教授、肖金生教授与南京晓庄学院的刘苏莉教授合作,在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental上发表题为“Interfacial Engineering of Co Nanoparticles/Co2C Nanowires Boosts Overall Water Splitting Kinetics”的研究文章。该文章在理论预测的基础上合成了Co纳米颗粒/Co2C纳米线界面结构,并探究了其在水分解过程的催化活性。

本文要点

要点一:密度泛函理论(DFT)预测活性趋势

DFT计算结果表明Co-Co2C界面在费米能级处呈现出高于Co和Co2C的态密度值,说明两者的耦合有利于提升电子导电性。此外,OER中间体吸附和氢吸附的吉布斯自由能计算结果表明界面工程能有效降低反应能垒,从而促进水分解动力学。


图1. 基于态密度及OER中间体吸附和氢吸附吉布斯自由能的理论计算。

要点二:构筑纳米线表面修饰纳米颗粒的界面结构

实验上,通过水热后退火处理的两步法制备了Co-Co2C异质结构。借助XRD、FESEM、HRTEM、EDX mappings及酸洗处理等方法,证明了金属Co以纳米颗粒的形式修饰于Co2C纳米线表面,形成了具有协同效应的异质界面结构。


图2. Co-Co2C/CC催化剂的合成示意图及结构表征。

要点三:界面结构呈现出出色的催化活性

如DFT计算所预测的,受益于丰富的活性位点、出色的固有活性及适宜的动力学过程,Co-Co2C/CC材料在碱性介质中对OER(261 mV @ 10 mA cm-2)和HER(96 mV @ 10 mA cm-2)表现出出色的催化活性。重要的是,用其组装的碱性电解槽不仅呈现出出色的水分解效率,而且能被商业太阳能电池所驱动。


图3. Co-Co2C/CC催化剂的OER活性探究。


图4. Co-Co2C/CC催化剂的HER活性探究。

本文链接

Interfacial Engineering of Co Nanoparticles/Co2C Nanowires Boosts Overall Water Splitting Kinetics

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321004604

通讯作者介绍

木士春 教授。

武汉理工大学学科首席教授,博士生导师。主要从事质子交换膜燃料电池关键材料与核心器件、电化学产氢、锂离子电池材料和碳纳米材料等研究工作。目前,作为第一作者及通讯作者已在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、ACS Nano.、ACS Catal.、ACS Energy Lett.、Nano Energy等国内外期刊上发表250余篇SCI学术论文,申请国家发明专利近102件,其中授权84件。

刘苏莉 教授。

2014年毕业于南京师范大学获理学博士学位,2019-2020年赴武汉理工大学木士春教授实验室进行为期一年的学术访问研究,现为南京晓庄学院教授。主要从事新能源材料及催化剂等相关研究。以第一作者或通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Nano Energy、Adv. Sci.、Appl. Catal. B Environ.等国际期刊发表SCI论文40余篇。

肖金生 教授。

武汉理工大学教授,加拿大三河城魁北克大学(UQTR)氢能研究所客座教授。主要从事氢能燃料电池电动汽车系统建模;氢气纯化、储存与加注过程优化;电动汽车动力电池热管理与安全等相关研究。主持和参加20余项科研项目,其中国家科技攻关项目、国家自然科学基金项目、国际合作项目8项,发表SCI论文近50篇。