发布:新闻经纬讯,材料复合新技术国家重点实验室 时间:2019-03-07
近日,我校材料复合新技术国家重点实验室木士春教授在碳纳米材料电化学反应性研究领域取得重要进展,研究成果已在国际化学顶级期刊《德国应用化学》上在线发表(Effects of Intrinsic Pentagon Defects on Electrochemical Reactivity of Carbon Nanomaterials. Angewandte Chemie International Edition, 2019, 10.1002/anie.201813805.)
氢燃料电池由于具有清洁、高效和安全等特性,被认为是新能源汽车的未来。对于燃料电池,阴极氧还原反应(ORR)非常重要,是反应速率的决定步骤。然而,目前商用的氧还原催化剂为铂基贵金属材料,不仅价格昂贵,资源稀缺,而且循环稳定性差,严重限制了燃料电池的产业化发展。因此,非贵金属氧还原催化剂已成为人们研究的热点。近年来的研究表明,通过对碳材料进行异质原子掺杂或缺陷工程调控,可赋与其高的氧还原活性。其中,碳晶格拓扑变形(碳五元环、七元环、Stone-Wales缺陷等)可有效调节碳基面的荷电状态,但能否促进碳材料的电化学反应性仍缺乏有效证据。
对此,我校木士春教授课题组开展了碳晶格拓扑缺陷工程的电化学反应性研究。首先,他们通过理论计算发现,碳五元环(C5)可诱导碳层的局域电荷重排,相较碳六元环(C6)具有更大的电荷密度分布、更窄的能带隙以及更高的氧结合能,是理想的氧还原反应催化活性中心。为了获得富C5缺陷的碳材料,他们巧妙地选择了具有本征C5结构的富勒烯(C60)为原材料,通过高温原位碱刻蚀处理,获得了富含C5缺陷的碳材料。电化学测试表明,C5拓扑缺陷碳材料具有类似铂基催化剂的4电子反应机制,可促进氧还原,而且较商业Pt/C催化剂表现出了更优异的电化学稳定性和抗中毒性能。此外,C5拓扑缺陷的存在还还显著提高了碳材料的双电层电容特性。
该项研究证明了本征五元环缺陷具有高的电化学反应性。研究成果为设计、构筑高性能碳基电催化剂和储能电极材料提供了新的思路。论文第一作者为我校硕士研究生朱加伟,博士研究生张建(现为华中科技大学博士后)参与了部分研究工作。