ASNChina AdvancedScienceNews 2023-05-12 20:47 发表于四川

摘要：武汉理工大学木士春教授和南京晓庄学院刘苏莉教授利用非晶态载体材料的不饱和配位环境和丰富的缺陷位点，提出了一种将高活性的钌(Ru)单原子嵌入非晶态MoO_3-x载体中的双功能催化性能优化策略。所制备的非晶态氧化钼锚定的Ru单原子催化剂（Ru SAs-MoO_3-x/NF）在碱性水和碱性海水中均表现出了优异的电解水催化活性和稳定性。

关键词：Advanced Science，钌单原子，非晶态载体，双功能催化，武汉理工大学。

当前，日益增长的传统化石燃料消耗和随之产生的环境问题促进了氢能等可再生能源的发展。电解水制氢是一种高效且无碳排放的制氢技术。然而，电解水过程中缓慢的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)动力学导致了极高的反应势垒，因此需要高效的催化剂以降低过电位。目前电解水制氢所用的商业用催化剂中，HER主要依赖铂（Pt），而OER主要依赖铱（Ir），其昂贵的价格和稀缺性阻碍了电解水制氢技术的推广。

钌(Ru)作为一种高性价比的贵金属，具有类似Pt的氢结合能和卓越的OH^-吸附力及解离力。构建Ru单原子不仅可以获得最大的原子利用效率、特殊尺寸的量子效应和可量身定制的活性位点，而且可以显著降低贵金属Ru的用量。然而，由于单原子的配位环境很大程度上取决于载体中缺陷位点的局部电子结构，因而需要找到合适的载体以发挥单原子的高活性。在各种载体材料中，过渡金属氧化物(TMOs)拥有良好的电子导电性、稳定性和优异的耐腐蚀性能。此外，构建非晶态结构被认为是提高催化剂双功能活性的一种有前途的策略。非晶态材料往往具有更多的暴露表面和缺陷，这可以提供丰富的活性位点，便于电解水过程中带电物种的输运。不仅如此，良好的灵活性使它们能够根据电催化条件进行自我调节，从而实现表面和体积受限情况下的电催化。因此，非晶态TMOs可作为负载Ru单原子的理想载体。

为此，武汉理工大学木士春课题组及南京晓庄学院刘苏莉团队设计并制备了非晶态氧化钼锚定的单原子Ru催化剂（Ru SAs-MoO_3-x/NF）。Ru SAs-MoO_3-x/NF具有三维花朵状的形貌、非晶态的载体特征和均匀的Ru单原子分布，使其具有丰富的活性位点和卓越的催化活性。实验证明表明，所制备的Ru SAs-MoO_3-x/NF电极在碱性介质中能有效地进行OER （209 mV @ 10 mA cm^-2）和HER（36 mV @ 10 mA cm^-2）。当作为阴、阳极催化剂组装在水电解槽中时，它只需要1.716和1.759 V的超低电压，就可以分别在碱性水和碱性海水电解质中驱动100 mA cm^-2的电流密度，大大超过了商用Pt/C和RuO₂的性能。这表明Ru SAs-MoO_3-x/NF在多场景水电解方面具有广阔的应用前景。

此项工作为开发高效、低成本的水和海水电解催化剂提供了新思路，相关论文在线发表在Advanced Science上。

论文信息：

Flower-like Amorphous MoO3-x Stabilized Ru Single Atoms for Efficient Overall Water/Seawater Splitting

Dong Feng, Pengyan Wang, Rui Qin, Wenjie Shi, Lei Gong, Jiawei Zhu, Qianli Ma, Lei Chen, Jun Yu, Suli Liu,* Shichun Mu*

Advanced Science

DOI: 10.1002/advs.202300342