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Hydrogen Evolution Reactivity of Pentagonal Carbon Rings and p-d Orbital Hybridization Effect with Ru
催化计 2024年09月17日 19:24 北京
碳材料不可避免的存在缺陷位点，但是人们对于缺陷的本征电催化活性机理并不清楚。有鉴于此，武汉理工大学木士春教授、朱加伟等报道构筑富含五元环状的碳材料PRC（pentagonal ring-rich carbon）HER电催化性能，发现五元环比常见的六元环具有改善的电子结构和更加优异的HER电催化活性。
本文要点要点1. 通过Ru团簇与PRC耦合，通过C和Ru原子之间的p-d轨道耦合，Ru团簇向五元环能够产生电子转移，因此能够改善催化活性。
要点2. 缺电子Ru团簇导致d能带发生明显的负方向移动，降低氢中间体的结合能，改善不同pH环境的HER电催化活性。在电流密度为10 mA cm-2，PRC显著的将HER的过电势从540 mV降低至380 mV。Ru@PRC催化剂在电流密度为10 mA cm-2和1000 mA cm-2分别实现了28 mV和275 mV过电势。当过电势为50 mV，Ru@PRC催化剂的质量活性和价格活性分别比Pt/C的性能7.83倍和15.7倍。研究结果说明五元环结构缺陷位点的优异HER电催化活性和应用前景。
Lei Gong, Fanjie Xia, Jiawei Zhu, Xueqin Mu, Ding Chen, Hongyu Zhao, Lei Chen, Shichun Mu, Hydrogen Evolution Reactivity of Pentagonal Carbon Rings and p-d Orbital Hybridization Effect with Ru, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202411125https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411125