原子分散的Fe-N-C催化剂是氧还原反应（ORR）中Pt基催化剂的最有前途的替代物。然而，Fe-Nx电催化剂在酸中的ORR活性仍远不能令人满意；到目前为止，尽管一些研究证明了单原子金属-N-C位点的配体场在改善催化性能方面的重要作用，但其背后的机制仍不明确。在这项工作中，我们基于配体场理论，通过转换富含缺陷的吡咯N配位FeNx位点，实现了SA Fe-N-C中Fe活性中心的电子自旋态调制。获得的具有最佳配位构型的高自旋态的Fe-N4-HS催化剂表现出优异的ORR活性，与商业Pt/C催化剂相当。我们的发现为ORR过程中电子自旋态/几何结构与高效SA Fe-N-C催化剂之间的相关性提供了基础和技术见解。
