氧还原反应（ORR）在质子交换膜燃料电池（PEMFC）等各种能量转换和存储系统中发挥着至关重要的作用。目前，铂族金属（PGM）基催化剂被认为是高效可靠的ORR催化剂，但由于其稀缺性和不可持续性阻碍了其大规模发展。而Fe-N-C作为新兴的催化剂，已被证明具有令人鼓舞的ORR活性，被认为是Pt/C催化剂的有前途的低成本替代品。然而，它们具有在PEMFC中耐久性不佳的问题，该问题也成为了Fe-N-C催化剂商业化的一个重大障碍。

因此，开发兼具活性和稳定性的Fe-N-C催化剂迫在眉睫。为了解决 ORR 中 Fe-N-C 催化剂的活性与稳定性权衡问题，人们开发了多种策略。例如构建局部缺陷的碳基体，虽然这样可以提高ORR的活性，但这种缺陷结构会加速 ORR 过程中 FeN4 位点的脱金属化，从而导致催化剂稳定性降低。与之相对的，开发具有更高耐腐蚀性/氧化性的石墨化碳骨架可以有效缓解活性位点的脱金属化，提高稳定性，但由于其缺乏足够的缺陷和N配位位点导致催化剂的FeN4位点密度受限，从而使活性降低。因此，为了提高Fe-N-C催化剂的本征活性和稳定性，需要为碳结构中的FeN4活性位点创造最佳的局部配位环境。

嵌入碳平面中的 FeN4位点的 Fe 原子通常锚定在两种类型的配位环境中，即原位穆斯堡尔分析识别的具有吡咯-N 连接环境（S1 位点）的 FeN4C12构型和具有四个吡啶-N配体（S2位点）的FeN4C10构型。FeNxS1位点被认为具有高活性，但可以通过高自旋态转变为不活泼的氧化铁而降解，而低/中自旋位点 FeN4 S2 位点的结构相对更稳定，但内在活性相对较低。因此，如何开发兼具活性和稳定性的Fe-N-C催化剂，解决催化剂活性和稳定性的权衡问题是一项巨大的挑战。

文章链接 https://doi.org/10.1002/aenm.202303733