特殊结构的离子液体,由于其强的氢键破坏能力,被作为一种绿色、高效的溶剂广泛的用于天然高分子溶解加工。但是传统离子液体具有价格较高等缺点,因此,离子液体低成本化及溶解能力强化一直是研究的热点。溶解能力强化其本质是氢键破坏能力的强化。基于对离子液体溶解纤维素机理的深入认识,谢海波教授团队,基于化学里常见的酮-烯醇互变化学原理,利用生物基平台化合物乙酰丙酸(Lev)为原料和超强有机碱(DBN)简单混合制备生物基质子型离子液体([DBNH][lev]),利用乙酰丙酸负离子结构中的酮官能团的酮-烯醇互变(Carbohydrate Polymers, 2021, 269,118271),实现了离子液体氢键破坏能力的强化。通过核磁技术,证明了酮-烯醇互变结构参与了纤维素溶解过程中的氢键相互作用。
蚕丝和纤维素作为具有生物可再生、来源丰富、具有生物可降解和生物相容性的天然高分子,是制备环保型高分子材料的理想来源,其高效利用具有重要的经济价值与环境效益。通过均相溶液制备复合材料是实现蚕丝和纤维素高效利用的重要途径和保障。研究发现[DBNH][lev]对纤维素和蚕丝蛋白均具有良好的溶解能力,作为模型应用,基于新的纤维素/蚕丝蛋白[DBNH][lev]溶液,蚕丝/纤维素复合膜、复合纤维材料等再生材料,我们继续了探索与研究.
在本研究中,首先研究了蚕丝在[DBNH][Lev]中的溶解行为,并系统研究了蚕丝/纤维素溶液的流变性质,以了解其溶解和后续制备的复合材料的制备。通过溶胶-凝胶转变制备了一系列再生复合膜以及纤维,并对其物理化学结构和材料的性能进行表征(见图3)。本研究将为纤维和蚕丝的溶出加工领域提供一种可持续的、经济的技术,以实现增值利用。
相关研究成果,为低成本、对天然高分子具有强溶解能力离子液体溶剂的分子设计与应用提供了重要的理论参考。本研究第一作者为材料与冶金学院高分子材料与工程专业2019级硕士研究生岳旺,谢海波教授为通讯作者,相关成果被主编推荐为封地论文发表绿色化学国际知名期刊Green Chemistry上(Green Chemistry, 2021, DOI:
10.1039/D1GC02837E)。
原文链接:https://doi.org/10.1039/D1GC02837E