原文链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.langmuir.4c04263?ref=pdf

   聚电解质复合物（PEC）水凝胶为开发具有卓越韧性和自修复特性的物理交联水凝胶提供了富有前景的策略。然而，在PEC水凝胶领域仍然面临微观结构精确调控和机械性能增强的诸多挑战。在此，我们提出了一种利用带电表面活性剂胶束调控PEC结构的新策略，通过空间受限的表面电荷和排除体积效应来克服与PEC相关的分子链凝聚问题，从而实现宏观均匀且坚韧的PEC水凝胶的简单一步制备。具体而言，通过壳聚糖（CS）/丙烯酸/十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）胶束的一步共聚制备了聚电解质复合物/表面活性剂胶束（PEC-SM）杂化水凝胶。研究发现，CTAB胶束的含量能够持续调节所得PEC-SM水凝胶网络的微观结构和机械性能。一方面，CTAB空腔胶束通过疏水相互作用表现出的可逆变形-恢复行为有效地耗散了能量；另一方面，CS链与CTAB胶束在聚丙烯酸上的静电结合位点相竞争，以及CTAB胶束的排除体积效应，赋予了PEC-SM水凝胶呈现多级结构。流变实验详细揭示了不同CTAB浓度下PEC-SM水凝胶的粘弹性行为，二维固态核磁共振（NMR）实验阐明了与CTAB胶束物理交联的PEC-SM水凝胶中的分子间相互作用和非均匀网络结构。基于流变和NMR实验结果，辅以其它表征分析手段，揭示了由竞争性表面活性剂胶束调控的PEC-SM杂化水凝胶网络结构演化的清晰物理图像。该工作为聚电解质复合物水凝胶的结构性能关系研究提供了有价值的深入见解，并为开发具有优异力学性能的PEC水凝胶材料提供了实验和理论基础。